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    2020年 第36卷 第5期    刊出日期:2020-09-25
    本期封面、目录及封底
    2020年第36卷第5期封面、目录及封底
    2020, 36(5):  0-0. 
    摘要 ( 5 )   PDF (1741KB) ( 3 )  
    相关文章 | 计量指标
    研究报告
    沥青质分子聚集体的解离对策
    蔡新恒,龙军,任强,董明,侯焕娣,王威
    2020, 36(5):  889-898.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.001
    摘要 ( 550 )   PDF (6341KB) ( 577 )  
    相关文章 | 计量指标
    针对沥青质分子大芳环体系和多杂原子结构特征引起的π-π相互作用及氢键作用,运用量子力学、分子动力学等方法,研究沥青质分子聚集体的解离对策。对于π-π相互作用,从降低沥青质分子间π电子云重叠和减少沥青质分子的π电子数目两个方向研究解离措施;对于氢键作用,从降低沥青质分子间S—H、N—H、O—H间轨道叠加电子转移效应和减少沥青质分子的S、N、O数目两个方向研究解离措施。结果表明:引入π电子云分散剂可有效降低沥青质分子间π电子云重叠程度,对沥青质分子的稠合芳环进行局部加氢饱和可以减少其π电子数目,两条途径的分子模拟结果均能实现沥青质分子聚集体的解离;削弱沥青质分子间π-π相互作用对减弱氢键作用具有明显的促进作用;针对π-π相互作用的解离思路和措施也适应于金属卟啉分子与沥青质分子形成的聚集体,镍卟啉分子与沥青质分子形成的聚集体的解离难度比钒卟啉的大;提高温度加剧分子热运动及脱除杂原子可削弱或消除氢键作用,但在沥青质分子的其他芳环体系未改变的前提下,消除氢键作用不能实现对沥青质分子聚集体的完全解离。
    纳米晶堆积ZSM-5沸石的合成、改性及其催化烯烃转化性能
    吴志杰,张城纲,周宽宇,鞠雅娜,李天舒,葛少辉
    2020, 36(5):  899-908.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.002
    摘要 ( 399 )   PDF (1738KB) ( 418 )  
    相关文章 | 计量指标
    在不添加介孔模板剂的情况下,通过水热合成法直接合成具有纳米晶堆积形貌的多级结构ZSM-5沸石。通过氨水水热处理、浸渍法引入镧和磷的组合改性方法调变纳米晶堆积HZSM-5沸石的酸性质,进而改善其催化1-己烯异构化和催化重汽油降烯烃的性能。结果表明:与HZSM-5沸石相比,采用0.4%质量分数氨水水热处理,负载3%质量分数La2O3和0.5%质量分数磷的方法组合改性HZSM-5后,可以降低沸石的弱酸、强酸和Br?nsted酸(B酸)酸量以及B酸和Lewis酸(L酸)的酸量比值,提高中强酸酸量及其比例,体现出优异的烯烃异构化性能;用于1-己烯转化反应,产物中烯烃体积分数仅为1.8%,异构烷烃的质量收率高达44.8%,比工业催化剂高出17.8百分点;在催化重汽油降烯烃反应中,产物中异构烷烃和芳烃体积分数高于工业催化剂,且辛烷值损失更小。
    Ce改性CoMo/Al2O3选择性加氢脱硫催化剂的表征及其催化硫醇硫生成反应性能
    于沛,柯明,王奇,丁亚龙,金毅
    2020, 36(5):  909-918.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.003
    摘要 ( 408 )   PDF (3400KB) ( 477 )  
    相关文章 | 计量指标
    针对Ce改性CoMo/Al2O3选择性加氢脱硫催化剂,通过XRD、H2-TPR、Py-IR、XPS、HRTEM表征分析和活性评价,考察了CeO2含量对其表面物相结构性质和生成硫醇硫反应性能的影响。结果表明:Ce改性CoMo/Al2O3催化剂载体表面的Ce以Ce3+价态存在;其与Al2O3形成CeAlO3或类似结构的物相,减弱了金属Mo和载体的相互作用,促进了Mo的硫化,使催化剂表面MoS2晶簇的堆垛层数和晶片长度均有增加,有利于II型CoMoS活性相的形成,具有较多的不饱和活性位(CUS),增大了L酸酸量;Ce的引入减少了反应过程中硫醇硫的生成;将催化剂表面酸分布和CoMoS活性相含量与生成硫醇硫反应性能进行关联,发现硫醇硫生成量与L酸的强酸酸量和弱酸酸量的比值(A(Ls)/A(Lw))以及CoMoS活性相含量相关,(A(Ls)/A(Lw))越大,CoMoS活性相含量越多,则硫醇硫生成量越少。
    反应温度及催化剂金属氧化物负载量对1-甲基萘加氢裂化制BTX反应性能的影响
    杜佳楠,张燕挺,吴韬,陈江锋,陈胜利
    2020, 36(5):  919-929.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.004
    摘要 ( 401 )   PDF (4241KB) ( 454 )  
    参考文献 | 相关文章 | 计量指标
    以Beta分子筛为载体,采用浸渍法制备了一系列不同W、Ni金属氧化物负载量的加氢裂化催化剂。首先,采用XRD、N2吸附-脱附、TEM、NH3-TPD、Py-IR、UV-Vis DRS和H2-TPR等手段对制备催化剂的物化性质进行分析。结果表明:W、Ni金属氧化物配比和负载量的变化会影响催化剂加氢中心和酸中心的匹配。其次,以10%W-5%Ni/Beta(质量分数)分子筛作为催化剂,考察了反应温度对1-甲基萘加氢裂化制备苯/甲苯/二甲苯(BTX)选择性的影响,发现随着反应温度的提高(420~500 ℃),BTX的选择性增加,证明高温有利于提高BTX的选择性。最后,考察了500 ℃条件下不同W、Ni金属氧化物负载量对加氢裂化生成BTX选择性的影响。结果表明:当反应温度500 ℃、氢/油体积比1300、反应压力6 MPa、25%W/Beta分子筛为催化剂时,BTX选择性和收率最高,其BTX摩尔收率高达84.62%。
    中孔ZSM-5沸石的制备及其催化裂解性能
    郭思敏,高志虹,崔杏雨,刘宇键,李瑞丰
    2020, 36(5):  930-936.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.005
    摘要 ( 350 )   PDF (2531KB) ( 469 )  
    相关文章 | 计量指标
    采用碱处理脱硅制备了中孔ZSM-5沸石,考察了不同碱处理方式对ZSM-5沸石的酸性质和孔结构的影响,采用XRD、NH3-TPD、SEM、N2吸附-脱附、FT-IR等手段对碱处理ZSM-5沸石进行表征,研究了碱处理ZSM-5沸石对裂解正构烷烃nC14、1,3,5-三异丙基苯和轻柴油裂化反应的催化性能。结果表明:碱处理ZSM-5沸石的中孔比表面积、中孔孔体积以及酸量均比工业ZSM-5沸石有所增加,在催化裂解nC14时,促进了己烷的进一步裂解,提高了产物中戊烷的选择性;在催化裂解1,3,5-三异丙基苯时加深了裂解程度,提高了初级裂解产物二异丙苯和深度裂解产物苯的选择性;在催化裂解轻柴油时,增加了汽油收率。并且,加入TPA+阳离子与NaOH的混合碱液比加入单一的NaOH碱溶液更能促进ZSM-5沸石表面脱硅,使得表面富铝,促进了中孔结构的形成,进一步增大了中孔比表面积和中孔孔体积,增加了酸量,提高了ZSM-5沸石的催化裂解性能。
    水热处理时间对氧化铝载体及加氢脱硫催化剂性能的影响
    曾双亲,杨清河,聂红,桑小义
    2020, 36(5):  937-943.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.006
    摘要 ( 451 )   PDF (913KB) ( 449 )  
    相关文章 | 计量指标
    采用低温N2吸附-脱附、XRD、IR、TG-DTA和Mo平衡吸附等方法,详细考察了90 ℃下,水热处理时间对高温焙烧氧化铝载体性质的影响;并以4,6-DMDBT为模型化合物,评价了水热处理时间对以氧化铝为载体的Ni-Mo-P催化剂加氢脱硫活性的影响。结果表明:水热处理时间较短时,氧化铝载体的物相不变、孔体积缓慢增大、比表面积迅速增加、孔径降低但降幅较小,基本保持了高温焙烧氧化铝的大孔特性,同时水合作用生成大量表面-OH,使载体吸附活性金属Mo的能力迅速提高,酸性-OH增加、碱性-OH减少,加氢脱硫催化剂活性显著提高;水热处理时间较长时,水合作用生成拟薄水铝石微小晶体,改变了载体物相、孔体积增大,对载体表面性质、催化剂活性改善不明显。水热处理使载体表面可以吸附活性金属的-OH数量增加是催化剂活性提高的主要原因。
    X分子筛表面Silicalite-1膜的制备及形成过程
    高宁宁,王辉国,刘宇斯,拓鹏飞,钟进,高俊魁
    2020, 36(5):  944-950.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.007
    摘要 ( 369 )   PDF (3375KB) ( 435 )  
    相关文章 | 计量指标
    为了提高对二甲苯吸附选择性,采用四丙基氢氧化铵溶液对X分子筛预处理,制备出X/Silicalite-1核壳材料,采用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、氮气物理吸附等手段表征其物化性质,并进行静态吸附评价实验。结果表明,X分子筛表面形成了完整、均一的Silicalite-1膜层,膜层厚度约87 nm,而X分子筛没有被明显破坏。水热处理过程中,正硅酸四乙酯水解形成无定形硅物种并附着在X分子筛表面,在四丙基氢氧化铵和氢氧根离子的作用下,无定形硅物种逐渐晶化为Silicalite-1膜层,同时形成独立Silicalite-1分子筛;随着晶化时间的延长,独立Silicalite-1分子筛转化为膜层,使Silicalite-1膜层增厚。与X分子筛相比,X/Silicalite-1的对二甲苯分离系数αPX/EB、αPX/MX、αPX/OX均提高,三者从大到小依次为αPX/MX、αPX/OX、αPX/EB。
    改性Beta/Al2O3无水环境催化合成聚甲氧基二甲醚
    颜曦明,王宝宇,黄贵秋,李根,张兴元,李发萍
    2020, 36(5):  951-958.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.008
    摘要 ( 309 )   PDF (4088KB) ( 523 )  
    相关文章 | 计量指标
    分别采用硝酸镧、柠檬酸和磷酸改性Beta/Al2O3,对改性后的分子筛材料进行XRD、TEM、N2吸附-脱附、NH3-TPD和Py-IR表征,并将改性后的Beta/Al2O3用于催化甲缩醛(DMM)和三聚甲醛(TOX)合成聚甲氧基二甲醚(PODEn)的反应中,考察其孔结构和酸性质对反应活性的影响。结果表明:3种形式的改性并未改变原有Beta分子筛的晶相结构,镧改性对孔结构影响不大,而2种酸改性都出现多级孔道结构;所有改性后Beta/Al2O3的B酸含量均有所提高,酸处理还会导致Beta/Al2O3的L酸量明显下降,有效地改善了其酸分布;B酸量的增加会提高Beta/Al2O3催化剂的催化反应活性,其孔径的大小直接影响传质效率,进而影响其催化反应活性;柠檬酸处理的Beta/Al2O3具有最优的孔道结构,与未改性前相比,三聚甲醛的转化率提高了80%。
    低温溶液法制备TiO2/γ-AlO(OH)纳米复合粉体及其光催化性能
    王飞鸿,潘昆明,朱鹏飞,徐流杰,赵阳,朱宏喜
    2020, 36(5):  959-967.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.009
    摘要 ( 351 )   PDF (9118KB) ( 319 )  
    相关文章 | 计量指标
    以硝酸铝为铝源,钛酸四丁酯为钛源,柠檬酸三铵为起泡剂,聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作表面活性剂,采用低温溶液法制备TiO2/γ-AlO(OH)复合纳米粉体光催化剂;采用HRTEM、FESEM、EDS、XRD、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和N2吸附-脱附(BET)等手段对复合材料进行表征;研究了γ-AlO(OH)掺杂量、PVP表面活性剂等对TiO2/γ-AlO(OH)复合纳米粉体的形貌及光催化活性的影响规律;探究了吸附作用对催化剂活性的影响。结果表明:载体材料γ-AlO(OH)纳米微球的介孔结构限制了TiO2纳米晶的团聚和长大,适当添加PVP表面活性剂可以减少复合粉体团聚,并调控其微观形貌;当γ-AlO(OH)掺杂质量分数为10%、PVP添加量为0.1 mmol时,制备的TiO2/γ-AlO(OH)复合粉体的BET比表面积为334.27 m2/g,催化性能最佳,光照30 min,对罗丹明B的降解效率为94.26%,远大于纯锐钛矿结构TiO2和市售P25催化剂。
    不同钛源改性HZSM-5耦合低温等离子体放电催化生物油提质反应的性能
    樊永胜,侯光喜,熊永莲,蔡忆昔,赵卫东
    2020, 36(5):  968-977.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.010
    摘要 ( 303 )   PDF (3032KB) ( 429 )  
    相关文章 | 计量指标
    以不同Ti源(金红石型TiO2、锐钛型TiO2、中间价态钛氧化物及常规TiO2)对HZSM-5分子筛进行改性,并采用XRD、BET、Py-IR、FT-IR、TG-DTG和TEM方法对改性催化剂进行表征;利用改性催化剂耦合低温等离子体放电(Cold Plasma Discharge, CPD)进行在线催化生物油提质反应,以光学发射光谱(Optical Emission Spectroscopy, OES)在线监测反应中产生的活性自由基,分析催化剂改性对精制生物油产率、燃料品位和化学组成的影响。结果表明:在CPD诱导下,锐钛型TiO2和中间价态钛氧化物改性催化剂性能较高,产生更多活性自由基,生物油产率和高位热值提高,产物中烃质量分数提高,结焦率降低;金红石型TiO2改性催化剂性能变差;常规TiO2改性催化剂酸性增强,但与CPD无协同作用,催化剂性能变化不明显。
    蒽热生焦初期的反应分子动力学模拟
    杨海洋,任强,范启明,周涵,王丽新
    2020, 36(5):  978-987.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.011
    摘要 ( 405 )   PDF (2948KB) ( 380 )  
    相关文章 | 计量指标
    采用反应分子动力学模拟方法ReaxFF模拟蒽热生焦初期的反应过程,推测得到蒽缩合生成四聚体可能的反应途径。蒽在热生焦初期,首先通过氢转移反应引发生成自由基?C14H9,自由基?C14H9与周围的蒽分子结合生成自由基?C28H19,?C28H19被周围的蒽分子夺去1个氢原子生成二聚物C28H18。二聚物C28H18通过氢转移反应生成自由基?C28H17,自由基?C28H17与周围的二聚物分子反应,可能生成三聚物C42H26,也可能生成四聚体自由基?C56H35。
    延迟焦化开工线腐蚀机理及温度模型预测
    任佳,王西刚,赵梦恩,金浩哲
    2020, 36(5):  988-994.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.012
    摘要 ( 390 )   PDF (1791KB) ( 381 )  
    相关文章 | 计量指标
    以某延迟焦化装置为研究对象,明确了延迟焦化装置开工线发生的低温湿硫化氢(H2S)腐蚀问题并分析了腐蚀机理,在此基础上确立了开工线温度作为腐蚀失效的表征参量;由于开工线温度直接测量有延迟、成本高,且延迟焦化生产中各环境变量具有较强的非线性、时变性和复杂性,在高斯过程回归(GPR)模型的基础上,提出了基于引力搜索算法(GSA)优化的复合核函数高斯过程回归(GSA-CKGPR)模型,实现了开工线温度的软测量。通过对实际延迟焦化过程数据的训练预测分析,表明该预测模型相比于单核GPR模型、支持向量回归机(SVR)模型以及其他启发式优化算法具有更好的预测精度和稳定性,相对GPR模型均方根误差降低了47.3%,有利于延迟焦化开工线温度的精准预测,可为该装置的工艺操作参数优化及安全稳定运行提供理论支撑。
    基于随机森林算法预测减压馏分油中噻吩硫化物的组成分布
    任小甜, 褚小立, 田松柏
    2020, 36(5):  995-1002.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.013
    摘要 ( 328 )   PDF (1815KB) ( 405 )  
    相关文章 | 计量指标
    为实现直馏减压馏分油(VGO)中噻吩硫化物组成分布的快速分析,收集160个具有代表性的VGO样本,测定其常规物性及其含有噻吩硫化物的组成信息,构造160组数据集,并将其随机划分为训练集和测试集。以VGO的常规物性为输入特征,采用随机森林回归算法(RFR)分别构建预测VGO中苯并噻吩、二苯并噻吩、萘苯并噻吩以及总噻吩质量分数的模型。利用训练集样本的袋外估计,进行模型超参数的寻优。结果表明,模型对VGO中3种噻吩硫化物和总噻吩质量分数的预测标准偏差(RMSEP)分别为0.268%、0.131%、0.111%、0.385%,说明模型的预测值和实测值接近,具有较高的准确度和较强的泛化能力。
    石油中部分“非卟啉”钒化合物的形态分析
    吴洋洋,郑方,卢金成,史权
    2020, 36(5):  1003-1010.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.014
    摘要 ( 396 )   PDF (1052KB) ( 409 )  
    相关文章 | 计量指标
    采用溶剂萃取法获得了委内瑞拉原油的“非卟啉”富集组分;以甲酸铵为促电离剂,利用傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR MS)对“非卟啉”富集组分进行分析;将“非卟啉”富集组分进行逐级萃取分离,利用高温气相色谱原子发射检测器联用仪(HT GC-AED)和FT-ICR MS分析分离后的各亚组分。结果表明:“非卟啉”富集组分中含有成系列的钒卟啉类化合物,说明部分“非卟啉”分子仍然含有卟啉结构单元;“非卟啉”结构与卟啉结构存在明显差异,但其中一部分“非卟啉”化合物是卟啉分子与其他化合物的结合体。
    敏感价格区间内中间基减压蜡油加工方案对比
    周鑫,陈春兰,赵辉,刘熠斌,陈小博,刘登峰,杨朝合
    2020, 36(5):  1011-1020.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.015
    摘要 ( 366 )   PDF (1381KB) ( 455 )  
    相关文章 | 计量指标
    在50~100 USD/bbl(1 bbl≈0.133 t,以布伦特原油为基准)的国际原油价格下,对中间基沙特轻质原油沙特重质原油(沙轻-沙重)的混合原油减压蜡油的不同加工方案进行了模拟研究,考察了流化催化裂化(FCC)、催化裂解(TMP)、催化柴油加氢-催化裂解(加氢催化裂解,HTMP)和加氢裂化(HCR)对CO2排放、柴/汽比、基本化工原料和高价值产品收率等技术指标的影响,并进行了经济效益对比分析。结果表明:当原油价格处于中低价位(<80 USD/bbl)时,采用产物分布中丙烯和高辛烷值汽油的收率之和高达60%的加氢-催化裂解方案可以降低柴/汽比,实现最短的资金回收周期;对于炼化一体化项目,采用加氢裂化方案可以获得最高的基本化工原料和高价值产品收率,当原油价格在中高价格(>80 USD/bbl)范围内,采用HCR方案可以提高装置的经济效益和抗油价波动能力。
    糠醛渣基水煤浆添加剂对低阶煤的成浆性能的影响与作用机制
    陈小燕,李和平,刘万毅,宋满荣,孙艳艳,詹海鹃
    2020, 36(5):  1021-1030.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.016
    摘要 ( 370 )   PDF (2082KB) ( 392 )  
    相关文章 | 计量指标
    将糠醛渣经苯酚液化和硫酸磺化改性,制备了糠醛渣基水煤浆添加剂(FRS);探讨了FRS的磺化条件对低阶煤种成浆性能的影响;系统比较了FRS与3种市售添加剂(NDF、ASDF、ZM-19)的表面官能团、磺化度、相对分子质量、Zeta电位、与煤表面的接触角等特性;分析了添加剂对水煤浆的表观黏度、流动性、稳定性方面的影响;提出了FRS与煤粒表面的作用机制。结果表明:糠醛渣的最佳磺化工艺条件为糠醛渣液化物4.0 g、浓硫酸4.0 mL、磺化温度100 ℃、磺化时间1.5 h;4种添加剂均含有亲水性的官能团(-OH和-SO3H)及疏水性的芳环,其Zeta电位绝对值与磺化度的变化趋势一致;FRS与煤表面的接触角最小,润湿性最好。在难成浆煤种的制浆质量分数58%、添加剂占煤粉质量0.2%时,FRS对水煤浆的稳定性最好,原因在于FRS使煤粒表面以水化膜彼此分开,提高了水煤浆的稳定性。
    宁东煤气化细渣固相碱熔制备单一相A型沸石
    赵鹏德,吉文欣,张世越,张莎莎,马玉龙
    2020, 36(5):  1031-1038.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.017
    摘要 ( 359 )   PDF (2128KB) ( 343 )  
    相关文章 | 计量指标
    以宁东煤气化细渣(CGS)为原料,采用固相碱熔方法制备单一相A型沸石,对固相碱熔过程中碱与煤气化细渣质量比(m(NaOH)/m(CGS))、固相碱熔温度、水热反应时间、水热反应温度、去离子水体积与起始反应混合物质量之比(简称液/固比,mL/g)等反应条件进行优化研究。采用X射线粉末衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、比表面积分析(BET)等原位技术对由煤气化细渣合成的A型沸石进行表征。确定了固相、绿色合成制备单一相A型沸石的最佳条件。结果表明:当m(NaOH)/m(CGS)为1.2、固相碱熔温度为823 K、水热反应温度为353 K、水热反应时间为12 h、液/固比为4.5 mL/g时,所合成的A型沸石相对结晶度最高达到93.1%,其阳离子交换能力(CEC)为268.4 mmol/100 g,BET比表面积为61.1 m2/g。
    石油烃降解菌Pseudomonas sp.及其生物表面活性剂对原油处理效果分析
    王卫强,崔静,吴尚书,董美,张海娟
    2020, 36(5):  1039-1046.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.018
    摘要 ( 305 )   PDF (2105KB) ( 403 )  
    相关文章 | 计量指标
    从辽河油田受石油污染土壤中筛选出1株能够以液体石蜡为唯一碳源产生生物表面活性物质的W12#菌株,研究其对原油流动性的作用效果。结果表明:W12#菌株在生长代谢过程中产生的表面活性物质可以形成排油圈,其疏水性达到89.55%,乳化指数高达62.5%。通过傅里叶红外光谱仪测定,其代谢产物为糖脂类。原油经过 W12#菌株处理,蜡质量分数由9.78%降至6.39%,除蜡率为34.66%;在40 ℃条件下,降黏率达到63.75%,提高了原油的流动性能。
    研究报道
    铁基燃油添加剂对共轨柴油机燃烧与排放特性的影响
    张琦 孙平 魏明亮 石坤鹏 嵇乾 刘军恒
    2020, 36(5):  1047-1054.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.019
    摘要 ( 374 )   PDF (1143KB) ( 393 )  
    参考文献 | 相关文章 | 计量指标
    按Fe元素质量分数分别为200、400和600 mg/kg的比例将Fe基燃油添加剂(FeFBC)添加到柴油中,制备得到分别命名为Fe200、Fe400和Fe600的3种Fe-FBC燃油样品。基于热重实验平台在氧化氛围下对Fe-FBC燃油及其燃油颗粒进行热重特性研究,分析燃油中Fe含量与燃油特征温度的关系,研究Fe-FBC燃油的蒸发特性;探究Fe含量对颗粒氧化特性的影响,并计算颗粒反应活化能。基于发动机台架试验分析Fe含量对燃油缸内燃烧与排放性能的影响规律。结果表明:随着Fe-FBC燃油中Fe含量的增加,燃油起始燃烧温度降低,质量损失率峰值温度向低温区域偏移;与纯柴油相比,柴油机在额定工况燃用Fe-FBC燃油时,滞燃期缩短,缸内最大燃烧压力略有上升,放热始点提前,燃烧持续期缩短,HC与CO排放均呈下降趋势,NOx排放变化不明显,3种Fe-FBC燃油的烟度排放分别降低了13.7%、20.4%和24.0%。颗粒热重实验中,随着Fe-FBC燃油中Fe含量的增加,氧化初始反应温度分别降低了75.1、107.3和128.4 ℃,质量损失峰值温度分别降低了80.3、112.0和122.7 ℃,颗粒的反应活化能分别降低了45.2%、63.3%和65.5%。
    表面张力预测小桐子生物柴油氧化程度的应用与分析
    王文超, 刘慧利,李法社, 李瑛
    2020, 36(5):  1055-1061.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.020
    摘要 ( 316 )   PDF (754KB) ( 372 )  
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    采用Rancimat法在110 ℃下对小桐子生物柴油进行不同时间的加速氧化降解,利用GC-MS技术、酸值滴定等手段研究了用表面张力检测燃料氧化程度的适用性。通过对实验数据分析表明:小桐子生物柴油经加速氧化后生成醛、酮、相对分子质量较高的含氧化合物及可溶性聚合物;其表面张力、酸值以及密度在氧化14 h后分别增加了9.1%、551%和3.8%;经相关性分析得到氧化后小桐子生物柴油表面张力与酸值的相关系数为0.99。基于此提出了4种利用表面张力预测小桐子生物柴油氧化程度的模型,并采用留一交叉验证法进行了检验分析,通过比较均方根误差(RMESP)值、相关系数R值,最终确定对数模型精确度以及相关性较高,其RMESP值以及相关系数R值分别为0.0937、0.9879,并且酸值预测值与实际值的误差为2.95%,说明通过表面张力可以预测小桐子生物柴油的氧化程度。
    芳烃类有机溶剂对羊场湾煤不同显微组分的超声辅助萃取
    杨妍,王强,毛宁,王艳美,张金鹏,白红存
    2020, 36(5):  1062-1068.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.021
    摘要 ( 376 )   PDF (824KB) ( 367 )  
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    溶剂萃取在煤结构研究中占有重要地位,对从分子水平上深入探究煤反应特性具有重要指导意义。本研究选用宁夏宁东羊场湾(YCW)煤作为研究用煤,结合超声辅助萃取技术,主要考察了三种芳烃类有机溶剂对两种煤岩显微组分萃取结果的影响。结果表明,镜质组的萃取产率普遍高于惰质组。首先,通过傅里叶红外(FTIR)研究发现,芳烃类溶剂可有效地分离出煤中的脂肪烃,且在萃取之后脂肪链长度增加。其次,萃取产物的气相色谱-质谱联用(GC/MS)结果显示,萃取产物主要由脂肪烃和酯类化合物组成。其中惰质组正构烷烃的分子量大于镜质组,酯类化合物主要以邻苯二甲酸酯和邻苯二甲酸二酯的形式存在。最后,通过X射线光电子能谱(XPS)分析发现,相比于惰质组,镜质组中含有更多的脂肪烃类物质,这导致其具有更高的萃取产率。由于二甲苯和甲苯萃取产物中惰质组的酯类化合物含量高于镜质组,推测惰质组中的碳氧双键主要以酯基的形式存在。
    生物炭负载零价铁复合材料对土壤中石油污染物的去除作用
    徐文斐,任文海,张秀霞,刘炳琨,陈杰
    2020, 36(5):  1069-1077.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.022
    摘要 ( 384 )   PDF (4322KB) ( 376 )  
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    选用宁夏宁东羊场湾(YCW)煤作为研究用煤,结合超声辅助萃取技术,考察了3种芳烃类有机溶剂(苯、甲苯、二甲苯)对2种煤岩显微组分(镜质组和惰质组)萃取结果的影响。结果表明:镜质组的萃取产率均高于惰质组。首先,通过傅里叶红外(FT-IR)研究发现,芳烃类溶剂可有效地分离出煤中的脂肪烃,且萃取产物中含有更多的长链脂肪烃结构。其次,萃取产物的气相色谱质谱联用(GC-MS)结果显示,萃取产物主要由脂肪烃和酯类化合物组成,其中惰质组正构烷烃的相对分子质量大于镜质组,酯类化合物主要以邻苯二甲酸酯和邻苯二甲酸二酯的形式存在。最后,通过X射线光电子能谱(XPS)分析发现,相比于惰质组,镜质组中含有更多的脂肪烃类物质,使其具有更高的萃取产率。由于二甲苯和甲苯萃取产物中惰质组的酯类化合物含量高于镜质组,推测惰质组中的碳氧双键主要以酯基的形式存在。
    甲醇制乙烯和二甲醚反应机理研讨
    贺振富
    2020, 36(5):  1078-1083.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.023
    摘要 ( 400 )   PDF (815KB) ( 472 )  
    相关文章 | 计量指标
    以杂化轨道理论和关于含Si、Al元素催化剂酸中心认识为理论依据和研究方法,以甲醇分子中C、H原子与催化剂B酸中心中Al原子相互作用为切入点,分析催化剂B酸中心中Al原子外层电子轨道变化与甲醇分子中C原子外层电子轨道变化间的相互关系,探讨甲醇制乙烯、二甲醚的反应机理。结果发现:中间体H-form C↑↓〇H2是构成乙烯、二甲醚的基本结构单元;甲醇制乙烯、二甲醚反应机理分3步:(1)B酸中心释放H+攻击甲醇分子中 C-O 键,C-O键断裂生成甲基碳正离子(CH3+),B酸中心失去活性;(2)失活B酸中心从CH3+中获得H+恢复活性,CH3+失去H+生成中间体 C↑↓〇H2;(3)2个中间体C↑↓〇H2结合生成乙烯和二甲醚。
    以油泥为主要原料的SiO2-Al2O3-CaO系陶瓷制备及机理
    马远,李宇,邢岑瑞
    2020, 36(5):  1084-1091.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.024
    摘要 ( 327 )   PDF (2261KB) ( 413 )  
    相关文章 | 计量指标
    针对油泥含有机物并具有高硅、高铝组成的特点,提出以油泥为主要原料制备SiO2-Al2O3-CaO系陶瓷的方法,利用陶瓷高温烧结过程,将油泥中有机物分解以实现无害化,并将其中的SiO2和Al2O3等无机组分转化为陶瓷。制备了油泥、粉煤灰和大理石锯泥掺入量(质量分数)分别为50%、30%和20%的全固废陶瓷,分析了陶瓷在高温烧结过程的析晶和致密化规律。结果表明:所制备全固废陶瓷组分属于SiO2-Al2O3-CaO体系,其主晶相为钙长石和辉石;油泥中有机物的分解温度为300~730 ℃,有机物在陶瓷烧结过程中能够完全反应,该反应温度区间低于陶瓷最佳烧结温度1120~1160 ℃,对后续陶瓷高温致密化过程无显著影响;当烧结温度为1120 ℃时,油泥陶瓷力学性能较佳,其抗折强度为80.80 MPa,吸水率为0.21%,优于陶瓷砖国家标准的要求。
    综述
    负载型离子液体在氧化脱硫中的应用进展
    罗亚平,刘辉,肖进,贾浩,蒋伟,朱文帅,李华明
    2020, 36(5):  1092-1100.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.025
    摘要 ( 323 )   PDF (1117KB) ( 473 )  
    相关文章 | 计量指标
    离子液体是一类新兴的绿色溶剂和催化剂,负载型离子液体可同时表现出离子液体和载体材料的优点,如较高的催化活性和较大的比表面积,因此成为研究热点。将离子液体负载到载体上可大大降低离子液体的用量并提高利用率,将其应用于燃油脱硫过程中可提高离子液体的氧化活性。笔者综述了负载型离子液体的制备方法,并介绍了负载型Lewis酸离子液体、负载型Br?nsted酸离子液体、负载型多金属氧酸盐离子液体作为催化剂进行燃油催化氧化脱硫性能的研究进展。部分负载型离子液体需加入中性离子液体或有机溶剂作萃取剂才能发挥催化作用,或吸附硫化物并将其催化氧化为砜类物质,达到深度脱硫的目的。
    生物质热解制备多孔炭材料的研究进展
    李湘萍,张建光
    2020, 36(5):  1101-1110.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2020.05.026
    摘要 ( 448 )   PDF (2302KB) ( 512 )  
    相关文章 | 计量指标
    生物质基炭材料由于其优异的物理化学特性及经济性,在水污染治理、催化、电化学、土壤修复等诸多领域得到了广泛的利用。笔者对现有的生物质基炭材料的炭化方法进行了总结;并对热解制备的生物质基多孔炭材料物理化学特性的影响因素进行了分析,主要包括热解制备过程中的生物质原料性质、热解温度、热解升温速率、热解压力、停留时间、改性剂种类等。研究表明,不同影响因素对生物炭的物理化学特性的影响作用不同。通过对生物质热解制备多孔炭材料的研究分析,未来生物炭的研究需注重探究生物炭颗粒尺寸与炭产率之间的相互关系,通过计算机模拟与实验相结合的方法,定向调控制备生物炭。另外,需要重点深入研究生物炭生产过程中污染物的控制及处理技术。