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2019年 第35卷 第6期 刊出日期:2019-11-25
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本期封面、目录及封底
2019年第35卷第6期封面、目录及封底
2019, 35(6): 0-0.
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计量指标
研究报告
硅铝材料酸性和孔径对减压渣油接触裂化性能影响
侯小敏,汪燮卿,徐广通,张书红,郑金玉,邹亢
2019, 35(6): 1045-1051. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.001
摘要
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参考文献
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计量指标
以减压渣油为原料,采用热解色谱和热重质谱,考察了无序介孔硅铝材料(JSA)的酸性和孔径对其接触裂化性能的影响。结果表明:在一定的剂/油质量比条件下,当JSA的孔径相近时,随着JSA中弱B酸酸量和总酸量的增加,减压渣油的初始裂化温度逐渐降低,裂化能力增强,裂化产物中汽、柴油馏分的相对质量分数增大,C20+馏分相对质量分数减小;同时,减压渣油接触裂化的生焦率低,JSA上积炭的起始燃烧温度逐渐升高;在酸性相当条件下,JSA孔径小于15.85 nm时,孔径的变化对减压渣油起始裂化温度、裂化产物分布、生焦率、接触剂上的积炭影响不明显;JSA孔径增至15.85 nm以上时,C20-馏分相对质量分数减小,C20+馏分相对质量分数增大。
硅/铝比对Y型分子筛负载贵金属催化剂在甲基环戊烷加氢转化反应中催化性能的影响
张雪莲,路宁悦,杜艳泽,秦波,范彬彬,李瑞丰
2019, 35(6): 1052-1059. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.002
摘要
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计量指标
以具有不同硅/铝比HY型分子筛为载体,采用浸渍法制备出一系列的Pt/HY双功能催化剂,并对其在甲基环戊烷(MCP)加氢转化反应中的催化性能进行了研究。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附-脱附、吡啶红外及NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等手段对所制催化剂的物化性质进行表征,揭示了催化剂中载体酸性及负载金属对其催化性能的影响。结果表明,双功能Pt/HY催化剂中Pt粒子和载体HY酸活性中心协同催化对甲基环戊烷加氢转化产物分布有很大影响,通过载体HY酸活性中心的数量可对产物分布进行调控,同时具有高B/L酸酸量比值的HY为载体更有利于开环产物和扩环产物的生成。相比于Ir和Ru,Pt与酸中心作用更强,表现出对扩环产物的高选择性。
Rh(I)-Ru(III)双金属配合物催化羰基化反应机理研究及性能评价
吉文欣, 楚秀秀,王殿军,张莎莎,马玉龙
2019, 35(6): 1060-1066. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.003
摘要
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计量指标
在前期研究基础上,设计合成了具有双金属结构的Rh(Ⅰ)-Ru(Ⅲ)催化剂。通过羰基化催化剂性能评价实验,对反应条件进行优化,同时在分子水平上采用密度泛函方法,对Rh(Ⅰ)-Ru(Ⅲ)催化剂催化羰基化各基元反应的反应物、中间体、过渡态及产物进行几何构型优化,计算了各基元反应的反应能垒,所有能量经过零点能校正。结果表明,Rh(Ⅰ)-Ru(Ⅲ)催化剂呈不对称折叠的立体构型,其催化各基元反应能垒均低于Monsanto铑碘催化剂的。在190 ℃、3.5 MPa、水质量分数6%、醋酸质量分数54%条件下,醋酸甲酯羰基化反应的转化率96.0%、醋酸收率96.0%,且无沉淀生成,明显降低了反应体系水的用量,催化剂表现出优异的稳定性和活性。
低温固定床Ni/HY催化苯加氢烷基化制环己基苯
纪刚, 温朗友, 郜亮, 夏玥穜, 董明会, 宗保宁
2019, 35(6): 1067-1076. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.004
摘要
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计量指标
采用浸渍法制备了Ni/HY苯加氢烷基化双功能催化剂,采用XRD、Py-IR、NH3-TPD和NMR等手段对催化剂的结构进行了表征,并将其应用在低温、可连续生产的固定床反应器中。考察了金属Ni质量分数(1%~5%)、酸性组分(HY、Hβ和HMCM-49分子筛)以及反应工艺条件(反应温度、反应压力、质量空速和氢/苯摩尔比)对苯加氢烷基化产物分布的影响。结果表明:在反应温度110℃、压力1.4 MPa、氢/苯摩尔比0.65和质量空速 0.85 h-1的优化条件下,Ni质量分数为4%时与HY酸性组分组成的双功能催化剂能够实现低温、连续、有效地合成环己基苯,苯的转化率为40%,环己基苯的选择性为75%,可连续稳定运行200 h。
离子液体-水复配吸收剂对VOCs的吸收性能
张文林,孙腾飞,闫佳伟,霍宇,李功伟,李春利
2019, 35(6): 1077-1086. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.005
摘要
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计量指标
将水、离子液体按一定比例复配作为吸收剂,以甲苯、丙酮作为挥发性有机化合物(VOCs)的典型代表,比较了不同种类离子液体-水复配吸收剂对含甲苯、丙酮混合废气的吸收效果。结果发现,1-十二烷基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐([DDMIM][NTf2])与水形成的O/W型离子液体乳化液对体系的吸收效果较好,由COSMO-SAC计算得到了甲苯和丙酮在[DDMIM][NTf-2]中的无限稀释活度系数,并计算了吸收过程的Gibbs自由能、焓变、熵变和偏摩尔超额焓等热力学数据。实验验证了离子液体-水复配吸收剂吸收芳香类化合物、酮类化合物混合废气的可行性,考察了不同实验条件对吸收效果的影响。结果表明:在甲苯、丙酮进气质量浓度分别为15000 mg/m3和7500 mg/m3、进气流量0.024 m3/h、搅拌速率1600 r/min、吸收温度303.15 K的实验条件下,[DDMIM][NTf2]质量分数为10%的100 g复配吸收剂对甲苯的初始吸收率为94%,对丙酮的初始吸收率为95%;通过对复配吸收剂进行再生及循环吸收实验,验证了复配吸收剂回收利用的可能性。
碘改性的复合氧化物选择性氧化甲苯合成苯甲醛
金同发,徐杰,宋世豪,郭严文,叶梦晨,赵红霞,王晓丽,吴功德
2019, 35(6): 1087-1093. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.006
摘要
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计量指标
制备了一系列碘改性的介孔复合氧化物催化剂,利用XRD、N2吸脱附、TEM、H2-TPR和元素分析等手段对其进行了表征,并以O.2为氧化剂,考察其在甲苯选择性氧化合成苯甲醛反应中的催化性能。结果表明:所制备的碘改性的介孔复合氧化物催化剂具有良好的介孔结构;其元素组成显著影响其催化性能;以乙腈为溶剂,甲苯(0.1 mol)与O.2(1.0 MPa)在I/CuMgAlO催化剂0.2 g、120 ℃下反应6 h后,甲苯转化率最高可达33.7%,苯甲醛选择性为98.5%。I/CuMgAlO催化剂可重复使用多次。
沥青质在渣油加氢催化剂中的扩散受阻
孙昱东,陈洁,韩忠祥
2019, 35(6): 1094-1098. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.007
摘要
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计量指标
以甲苯为溶剂,研究了沥青质在不同孔径的渣油加氢催化剂中的扩散受阻情况。结果表明:沥青质聚集体在渣油加氢催化剂中处于受阻扩散状态,不同孔径催化剂中的扩散受阻情况不同;扩散受阻因子F(λ)可以较好地表征沥青质在渣油加氢催化剂中的扩散受阻情况;扩散受阻因子随催化剂孔径的变化非常明显,催化剂孔径越小,沥青质聚集体扩散时受阻作用越严重,扩散受阻因子F(λ)值越小。此外,扩散受阻因子还与沥青质在溶液中的初始质量分数、催化剂的曲折因子等有关。
水中苯酚和邻苯二酚在磁性氧化石墨烯表面的吸附
吴玉花,马倩,李昊,丁玉静,张云敬,刘帅,王强
2019, 35(6): 1099-1106. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.008
摘要
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计量指标
使用制备的磁性氧化石墨烯纳米复合材料研究其对水中苯酚和邻苯二酚的吸附行为。系统考察接触时间、溶液酸碱条件、离子强度等因素对磁性氧化石墨烯吸附苯酚和邻苯二酚的影响。利用吸附等温线和吸附动力学探讨吸附机理和可能的吸附控速步骤。结果表明,磁性氧化石墨烯对苯酚和邻苯二酚的吸附量随时间变化不断增加,60 min为适宜的吸附时间。过大的无机盐离子强度会降低磁性氧化石墨烯对苯酚和邻苯二酚的吸附。磁性氧化石墨烯适合在弱酸性条件下对苯酚和邻苯二酚进行吸附。吸附等温线的结果表明,苯酚和邻苯二酚在磁性氧化石墨烯上的吸附行为可用Langmuir型等温方程描述。磁性氧化石墨烯吸附苯酚符合准一级动力学模型,而磁性氧化石墨烯吸附邻苯二酚符合准二级动力学模型。
H2O对γ-Al2O3吸附SO2和NO性能的影响
华腾云,张晨昕,武传朋,郭大为,毛安国
2019, 35(6): 1107-1114. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.009
摘要
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计量指标
在小型固定流化床实验装置上,以γ-Al2O3为吸附剂、吸附温度为200℃时,研究了H2O对γ-Al2O3吸附SO2和NO性能的影响;通过XRD和NH3-TPD等表征手段,对吸附反应前后的吸附剂样品进行表征。结果表明:无论是无氧或者有氧条件,H2O均不利于SO2在γ-Al2O3上的吸附,相比于H2O体积分数为0%,H2O体积分数为10%时,γ-Al2O3对SO2高吸附效率的时间从20 min缩减至12 min,H2O的体积分数越高抑制作用越明显;H2O对于NO单独吸附的影响并不明显;SO2和O.2同时存在可以促进NO在γ-Al2O3表面的吸附,H2O对γ-Al2O3同时吸附SO2和NO的性能存在抑制作用。
TS-1分子筛的合成及其催化丙烯环氧化反应工艺条件的优化
侯旭,刘猛,温贻强,王向宇
2019, 35(6): 1115-1122. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.010
摘要
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计量指标
以纳米硅分子筛(S-1)悬浮液为晶种,在水热体系中合成TS-1分子筛。经过碱后处理和成型,得到成型的TS-1分子筛催化剂。通过XRD、ICP和XPS等表征手段研究了催化剂的性能。采用固定床反应器考察了该催化剂对低n(CH3OH)/n(H2O2)比下丙烯环氧化反应的条件及运行稳定性的影响。结果表明:经过碱后处理的TS-1分子筛表面具有较好的疏水性,且成型前后催化剂的性能不变,进而成型的碱后处理TS-1分子筛,在n(CH3OH)/n(H2O2)=4.9、反应温度为43℃、丙烯的质量空速为0.64 h-1、反应液pH值为9.10、n(C3H6)/n(H2O2)=2.1的条件下,H2O2的转化率和有效利用率均达到98%,并且此反应过程连续稳定的运行超过了1700 h。
乙烯与1-癸烯共聚及其共聚物微观结构
吕春胜,成名,翟雪
2019, 35(6): 1123-1129. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.011
摘要
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计量指标
采用合成的2种限制几何茂金属催化剂A(2四甲基环戊二烯基6叔丁基苯氧基二氯化钛)、B(2-四甲基环戊二烯基-4,6-二叔丁基苯氧基二氯化钛)分别和助剂Al(iBu)3/[Ph3C]+[B (C6F5)4]-组成体系催化乙烯与1-癸烯共聚反应,并对共聚物微观结构的序列分布和链增长基元反应概率统计进行分析,探讨了该体系下的共聚机理和共聚物结构。结果表明:(1)共聚物主链上共聚单体1-癸烯质量分数在14.3%~67.2%之间;(2)共聚物链增长机理符合一级Markovian模型链增长机理;(3)所得共聚物结构更趋向于聚乙烯共聚物,1-癸烯更容易配位或插入到{共聚物主链-1-癸烯-1癸烯-催化剂}序列,乙烯更容易配位或插入到{共聚物主链-乙烯-乙烯-催化剂}序列;(4)随着1-癸-烯浓度的增加,乙烯与1-癸烯共聚物更趋向嵌段结构;(5)1-癸烯更容易插入到催化剂B上。
吡咯和吡啶燃烧的反应分子动力学模拟
冯炜,高红凤,刘婷,马琼,周慧,蔡文艺,白红存
2019, 35(6): 1130-1137. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.012
摘要
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计量指标
采用基于反应力场的分子动力学方法(ReaxFF)研究了吡咯和吡啶的燃烧反应机理。重点考察了不同温度下吡咯和吡啶的燃烧过程中反应物、产物和主要反应中间体的分子数量变化规律,基于动力学轨迹可视化地观察获得了吡咯和吡啶的燃烧反应机理。结果表明,温度是影响芳香氮化物燃烧的重要因素。在燃烧过程中,随着温度的升高,CO2、H2O和氮氧化物(NOx)的生成速率逐渐加快,数量增多。随着反应的进行,CO2和H2O的生成量会逐渐趋于平衡,且达到平衡的时间随温度的升高而加快。吡咯和吡啶的分解速率都随着温度的升高不断增大。但在相同温度下,吡啶的分解时间比吡咯要长,分解速率比吡咯要低。两者燃烧产物、氧化过程中的含氮中间体相同,但热解开环方式、烃类自由基裂解路径明显不同。
用燃气轮机尾气加热工艺炉进料的新流程及优化设计
陆志颖, 李国庆, 曾文钦
2019, 35(6): 1138-1148. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.013
摘要
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计量指标
提出了燃气轮机尾气先加热邻近工艺炉进料,再送余热锅炉发生蒸汽的新流程。与原来燃气轮机尾气直接进入余热锅炉发生蒸汽的流程相比,虽然余热锅炉产汽有所减少,但工艺加热炉却节省了等热值的燃料,因燃料能级远高于蒸汽,故尾气能量借助跨单元热集成实现了升级利用。建立了新流程的机理模型,并基于模型实施了新流程优化设计。设计变量是新增尾气换热器面积和尾气换后温度,设计目标是系统增益最大+过程?损最小,最优化计算工具采用带精英策略的非支配排序遗传算法(NSGA-I)。某炼油厂100 MW热电站与5.0 Mt/a原油蒸馏装置常压炉的热集成表明,常压炉燃料消耗减少4404 kg/h、系统增益1.63×107CNY/a、过程?损减少10.8%,说明新流程是可行的,可实现系统收益和热力学特征双进步。
基于回声状态网络的炼油厂氢气网络动态用氢成本预测及应用
左春玲,张正明,曹萃文
2019, 35(6): 1149-1158. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.014
摘要
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计量指标
炼油厂实际生产方案随着原油的种类以及产品需求的变化而变化,氢气网络的耗氢量和产氢量也会随之变化。笔者在详细分析了某炼油厂氢气网络成本特点的基础上,考虑制氢装置产氢量的动态变化,首次采用预测精度较高的回声状态网络对氢气网络动态用氢成本进行数据驱动建模及预测,然后根据预测出的成本在不同工况下最小用氢成本的优化操作区域中的位置,对氢气网络中氢气流量的合理配置提供决策支持。
研究报道
减压渣油微观相结构特性的分子模拟
张文,龙军,任强,董明,侯焕娣
2019, 35(6): 1159-1166. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.015
摘要
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计量指标
选用4种模型化合物代表减压渣油四组分(SARA),采用分子动力学模拟了减压渣油微观相结构,发现不同结构分子间相互作用的差异是减压渣油微观非均匀分布的本质原因,并通过电子分布特性分析了不同结构分子间相互作用差异的本质原因。沥青质分子间强相互作用使得沥青质分子自缔合形成聚集体;而多个胶质分子与沥青质分子的强相互作用封闭了沥青质分子自身进一步发生相互作用的活性位;同时,与胶质分子、饱和烃分子具有强相互作用的芳香烃分子将沥青质胶质分子形成的聚集体分散在由芳香烃饱和烃分子构成的连续相内,其中芳香烃分子更靠近胶质分子。因此,增加沥青质、饱和烃分子的含量会促进沥青质聚集,降低减压渣油稳定性;增加胶质、芳香烃分子的含量会阻碍沥青质聚集,提高减压渣油稳定性。
碳纳米管负载NiMoP催化剂在煤直接液化油加氢中的催化性能
李军芳, 毛学锋, 钟金龙, 刘敏
2019, 35(6): 1167-1174. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.016
摘要
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计量指标
为考察碳纳米管(CNTs)载体在煤直接液化油加氢中的应用,将经功能化处理后碳纳米管负载活性组分NiMoP,对其进行SEM、TEM、BET、FT-IR、XRD、TG-DSC等表征,并采用高压釜对碳纳米管负载 NiMoP催化剂与常规的γ-Al2O3负载NiMoP催化剂进行煤直接液化油催化加氢活性的比较。结果表明:碳纳米管经浓硝酸纯化后,表面嫁接上更多的亲水性官能团,杂质含量降低,活性组分均匀分布在碳纳米管外壁。在液化油催化加氢活性对比中,以碳纳米管作为载体制备的NiMoP/CHCNTs催化剂,反应的相对加氢脱氮率为126(设定以γ-Al2O3为载体NiMoP催化剂的加氢脱氮率为100),其加氢性能优于NiMoP/γ-Al2O3催化剂。
MOR@SAPO-11复合分子筛的合成及Pt/MOR@SAPO-11催化剂的加氢异构化性能
孙娜,王海彦,马宇翔,王钰佳,杨占旭,康蕾
2019, 35(6): 1175-1182. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.017
摘要
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计量指标
采用硅铝源法制备具有核壳结构的复合分子筛MOR@SAPO-11。利用XRD、SEM、N2物理吸附脱附曲线、NH3-TPD和Py-FTIR等手段对MOR@SAPO-11复合分子筛的晶体结构、分子筛形貌和酸性质进行表征。结果表明,采用硅铝源法制备的复合分子筛MOR@SAPO-11呈现以丝光沸石为核,SAPO-11为壳的核壳结构。相比于单一分子筛MOR、SAPO-11和机械混合物MOR+ SAPO-11,MOR@SAPO-11复合分子筛具有更适宜的酸性和较高的B酸分布。这说明MOR@SAPO-11复合分子筛发生了协同作用,通过物理或者化学作用紧密相连,改善了自身的酸性。在相同的反应条件下,以硅铝源法制备的复合分子筛MOR@ SAPO-11为载体的Pt催化剂异构化活性和异构烃选择性比以单一分子筛和机械混合分子筛为载体的Pt催化剂有明显提高。
以尿素为碱源直接合成HZSM-5分子筛
范素兵, 张胜硕, 张建利,马清祥,王林, 焦洪桥, 赵天生
2019, 35(6): 1183-1189. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.018
摘要
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计量指标
以尿素介质为碱源直接合成HZSM-5分子筛,考察了尿素用量、晶化时间、晶化温度及晶化方式对分子筛合成的影响,并进行了合成工艺放大验证。结果表明:尿素用量对HZSM-5分子筛产品的结晶度和收率均影响明显;晶化时间和晶化温度对产品的结晶度影响明显,但是对产品收率影响较小;动态晶化略优于静态晶化。优化工艺条件下,HZSM-5分子筛在200 mL和2 L晶化釜的单釜质量收率均大于31%,相对结晶度均较高,产品的微观形貌、孔结构、酸性及对甲醇制丙烯反应催化活性基本一致。放大合成产品的结构和性能重现性好、工艺稳定。
微生物对含蜡原油的除蜡降黏效果
王卫强, 罗超, 张海娟,杜胜男,李佳
2019, 35(6): 1190-1196. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.019
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计量指标
为提高含蜡原油的开采与运输效率,挖掘高效嗜蜡菌,笔者以石蜡为唯一碳源,从石油污染土壤中分离出一株嗜蜡菌,对其进行优化培养后,考察了该嗜蜡菌对大庆含蜡原油的除蜡降黏效果,并对其代谢产生的生物表面活性剂性能进行测定。结果表明:该嗜蜡菌能代谢产生脂肽类表面活性剂,具有较强的疏水性及乳化性能;其与含蜡原油作用7 d后,含蜡原油蜡质量分数降低43%、黏度下降18%。该嗜蜡菌对含蜡原油具有一定除蜡降黏作用,可以提高原油流动性能。
环氧乙烷生产过程中银催化剂部分转化为AgCl的热力学
苏海霞,史建公, 任靖, 尹国海, 桂建舟, 顾松园
2019, 35(6): 1197-1203. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.020
摘要
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在简要分析乙烯氧化制环氧乙烷(EO)热力学和1,2二氯乙烷热裂解机理的基础上,深入分析了1,2-二氯乙烷在EO生产过程中的作用,并根据Ag与1,2-二氯乙烷反应生成AgCl的事实,分析了Ag与1,2-二氯乙烷反应生成AgCl的热力学。结果表明,在反应温度298~600 K条件下,Ag与1,2-二氯乙烷的反应为吸热反应;当反应温度达到381.94 K时,该反应的ΔG=0;随着反应温度的升高,反应的ΔG<0,1,2-二氯乙烷与Ag的反应具有了自发进行的趋势,并生成少量AgCl。
烟炱对有机钼减摩剂摩擦学性能的影响
苏鹏,熊云,范林君
2019, 35(6): 1204-1210. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.021
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在SRV-IV摩擦磨损试验机上,采用球-盘点接触方式,考察了烟炱含量对有机钼减摩剂M2摩擦学性能的影响,同时考察了温度和载荷对M2在含烟炱柴油机油中减摩效果的影响,借助扫描电子显微镜及能谱仪(SEM/EDS)、X射线光电子能谱仪(XPS)探讨了烟炱对有机钼减摩剂M2摩擦学性能影响的机理。结果表明,M2在高烟炱含量的柴油机油中可以起到一定抗磨作用,M2在含烟炱柴油机油中的减摩性能随烟炱含量的上升而下降,温度或载荷的升高能使M2在含烟炱柴油机油中失去减摩效果。分析认为,烟炱参与了M2磨痕表面反应膜的形成,生成了含Mo—C类物质,随着该类物质含量的增多,M2在含烟炱油样中的减摩效果越来越弱,直至失效。
全二维气相色谱-飞行时间质谱表征喷气燃料和生物航煤详细烃组成
马晨菲,肖占敏,何京,刘靖新,梁迎春
2019, 35(6): 1211-1218. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.022
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采用全二维气相色谱-飞行时间质谱(GC×GC-TOFMS)和全二维气相色谱-氢火焰离子化检测器(GC×GC-FID)构建石油基喷气燃料(简称喷气燃料)和生物基航空煤油(简称生物航煤)烃类分子水平表征方法。该方法利用 GC×GC-TOFMS的族分离特性和瓦片效应对喷气燃料和生物航煤的烷烃、环烷烃和芳烃等组分进行定性分析和碳数分布规律研究,将族分类信息由GC×GC-TOFMS转移至GC×GC-FID,并利用保留时间关联方程校正后进行定量。考察了不同来源喷气燃料和生物航煤的烃组成和碳数分布特点。结果表明,喷气燃料和生物航煤的芳烃和异构烷烃含量差异很大,不同来源的喷气燃料和生物航煤碳数分布有很大不同。
综述
金属有机骨架材料(MOFs)用于乙烷/乙烯的高效分离
兰天昊,贺朝辉,杨玲,李晋平,李立博
2019, 35(6): 1219-1227. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.023
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乙烯是重要的石油化工原料之一,在其生产过程中会产生乙烷等杂质气体,乙烷与乙烯的物理性质接近,采用传统精馏分离能耗较高。变压吸附工艺绿色高效,但是缺乏高效的乙烷选择性吸附剂。金属有机骨架材料(MOFs)是一类由金属离子与有机配体搭建而成的多孔配位聚合物,因其具有高比表面积、高孔隙率等优势,近年来在低碳烃分离领域显示出巨大的应用潜力。笔者介绍了系列乙烷选择性MOFs材料,其独特的结构能够比较好地选择性吸附乙烷,从而实现高效纯化乙烯气体,直接分离得到纯度≥99.95%的聚合级乙烯产品。综合前期的研究成果,指出提高乙烷选择性MOFs材料的选择性、吸附量及稳定性是未来该材料发展的重要方向。
CO/CO2催化加氢双功能催化剂新进展
高新华,王康洲,张建利,马清祥,范素兵,赵天生
2019, 35(6): 1228-1238. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.024
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CO/CO2催化加氢制高附加值化学品是降低石油资源依赖、实现碳减排的有效途径。近年来国内外科学家致力于开发新型双功能催化剂,将传统F-T合成催化剂或甲醇合成催化剂分别与H-ZSM-5、SAPO-34等酸性分子筛耦合,实现了CO/CO2催化加氢一步制低碳烯烃、汽油、芳烃等化学品。围绕耦合不同反应,设计高效双功能催化剂,调控产物分布是碳一资源化学利用的关键。综述了“氧化物-分子筛”双功能催化剂发展近况,不同活性组分组合方式、空间距离对CO/CO2选择转化制高附加值化学品反应性能的影响,展望了双功能催化剂发展方向。
碳材料在电化学催化还原CO2领域的应用
郝健,夏洪强,郭庆杰,陈君飞
2019, 35(6): 1239-1248. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.025
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CO2电化学催化还原反应(CERR)是一种潜在的CO2转化方法,可以将CO2还原为高附加值的化工产品和化学燃料,实现温室气体的高效清洁利用,对解决能源危机与环境问题均具有十分重要的意义。CERR中催化剂的性质是决定和控制反应活性、选择性和稳定性的主要因素。与金属催化剂相比,非金属催化剂(碳材料)由于其具有组成可控、能量效率高和稳定性优异等特点,而备受关注。笔者总结了近几年CERR杂原子掺杂碳基催化剂的研究进展,讨论了杂原子掺杂碳材料的催化性能,及其在CERR中的催化活性中心和相关机理,总结了杂原子掺杂碳基催化剂的发展方向。
光催化降解含油污水的研究进展
张彤,孙娟,赵朝成, 刘香玉, 蔡留苹,侯亚璐,刘芳
2019, 35(6): 1249-1260. doi:
10.3969/j.issn.1001-8719.2019.06.026
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油污水具有污染物结构复杂、毒性高、难降解的特点,常规的以生物降解为主的处理方法难以达到理想的处理效果。新兴的光催化技术,通过改性和负载的手段,能够利用太阳光降解油污,是一种高效、经济、环境友好的含油污水处理方法。以近期文献为基础详细介绍了光催化降解含油污水的作用机理和影响因素,总结了提高不同光催化材料用于含油污水处理性能的改性和负载方法,分析并讨论了光催化降解含油污水的研发现状以及存在的不足及面临的挑战。
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