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当期目录

    2019年 第35卷 第1期    刊出日期:2019-01-25
    本期封面、目录及封底
    2019年第35卷第1期封面、目录及封底
    2019, 35(1):  0-0. 
    摘要 ( 14 )   PDF (4470KB) ( 6 )  
    相关文章 | 计量指标
    研究报告
    含氮化合物对柴油超深度加氢脱硫催化剂运行稳定性的影响
    葛泮珠,丁石,张乐,李大东,聂红
    2019, 35(1):  1-10.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.001
    摘要 ( 734 )   PDF (1360KB) ( 1002 )  
    相关文章 | 计量指标
    采用中型固定床加氢装置考察了含氮化合物对柴油超深度加氢脱硫Ni-Mo-W型催化剂运行稳定性的影响。通过元素分析、N2吸附-脱附、热重质谱(TG-MS)联用、X射线光电子能谱(XPS)、高分辨透射电镜(TEM)等表征手段研究了催化剂失活的主要原因。实验结果表明:原料添加含氮化合物后,主要影响了催化剂的初活性,运转初期反应温度提高了7~10℃,但对催化剂的稳定性影响不大。根据催化剂失活原因的分析发现,原料添加含氮化合物前后,催化剂失活的主要原因均与其表面积炭的形成、孔体积的损失和边缘W比例的下降密切相关。
    FAU分子筛骨架中Al原子的分布规律及对BrØnsted酸强度的影响
    杜延年,周祥,周涵,郭锦标
    2019, 35(1):  11-19.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.002
    摘要 ( 802 )   PDF (4279KB) ( 619 )  
    相关文章 | 计量指标
    采用量子力学/分子力学(QM/MM)相结合的方法研究了Al原子在FAU分子筛骨架中的分布和其对Brønsted酸强度的影响,分别计算了不同Al原子数目簇模型的Al/Si取代能和Brønsted酸中心的去质子能。结果表明:方钠石笼中Al原子数目小于6时,Al原子在骨架中呈有序分布;当Al原子数目大于6时,分子筛骨架结构稳定性降低,后续新增的Al原子在骨架中呈无序分布;在超笼结构单元中,Al原子优先落位在六元环,且与在四元环中的落位呈交替循环趋势;随着方钠石笼中Al原子数目的增加,Brønsted酸强度呈非线性趋势下降。次邻近(NNN)位置的Al原子对Brønsted酸中心H质子的电子诱导作用要强于下一个次邻近(NNNN)位置的Al原子,且随着Al原子数目的增加,前者对Brønsted酸强度的影响幅度更大。
    乙醛氧化生成乙酸反应机理的分子模拟
    夏垒,龙军,武志强,赵毅,代振宇,王立华
    2019, 35(1):  20-27.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.004
    摘要 ( 1250 )   PDF (2325KB) ( 657 )  
    相关文章 | 计量指标
    采用基于密度泛函理论(DFT)的量子化学方法研究了乙醛氧化生成乙酸的反应过程。结果表明:无氧条件下链引发过程最难发生,反应能垒达到380.78 kJ/mol,但氧气可将此过程的反应能垒降至116.26 kJ/mol;乙酰基自由基生成过氧乙酸以及链终止反应的各步骤的反应能垒均较低,反应较快;过氧乙酸转化为乙酸的反应较难发生,为整体反应过程的速率控制环节。此过程有2个可能的反应路径,速率控制步骤分别为过氧乙酸均裂生成乙酸自由基和羟基自由基的过程和过氧乙酸和乙醛反应生成乙醛单过氧乙酸酯中间化合物的过程,反应能垒分别为147.18、137.21 kJ/mol。
    FCC汽油吸附脱砷剂的表征及其脱砷机理
    刘坤红,鞠雅娜,兰玲,王飞,冯琪,曹青,葛少辉,肖占敏,周继升
    2019, 35(1):  28-34.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.003
    摘要 ( 620 )   PDF (1840KB) ( 509 )  
    相关文章 | 计量指标
    以活性炭为基体,以铜镍为活性组分制备吸附脱砷剂,采用FCC汽油为原料,在高空速下对脱砷剂进行失活评价。通过X射线衍射(XRD)、高分辨率的透射电镜(HRTEM)、X射线光电子能谱分析(XPS)等手段对脱砷剂的微观结构、晶体结构以及元素的化学状态进行了表征分析,深入研究了吸附脱砷剂的作用机理。研究发现,吸附脱砷后活性组分CuO的颗粒粒径明显增加,且活性组分CuO的晶格条纹消失,形成无定形物质;吸附脱砷后砷的存在状态主要以砷氧化物或者含氧有机砷化物的复杂形态存在,少量砷以金属砷化物和单质砷的简单形态存在。
    Ni2P/rGO-Al2O3催化剂的表征及加氢脱氧性能
    徐海升,王豪,何丽娟
    2019, 35(1):  35-39.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.005
    摘要 ( 625 )   PDF (2072KB) ( 550 )  
    相关文章 | 计量指标
    以鳞片石墨为原料,通过Hummer法合成氧化石墨(GO),然后与拟薄水铝石溶液充分混合后还原,得到还原氧化石墨烯氧化铝复合载体(rGO-Al2O3),再采用浸渍法制备出负载型Ni2P/rGO-Al2O3催化剂。通过扫描电子显微镜、物理吸附仪和X射线衍射仪等手段对催化剂进行了表征。以苯甲醛加氢脱氧(HDO)制甲苯为反应体系,在反应温度300℃、压力2.5 MPa、反应时间4 h条件下,对比了rGO-Al2O3复合载体与单独rGO或Al2O3负载的Ni2P催化剂的加氢脱氧性能。结果表明,rGO-Al2O3具有发达的孔结构和较大的表面积,Ni2P/rGO-Al2O3催化剂展现出良好的催化活性和选择性。
    NiH/Hβ催化剂的制备及催化正己烷异构化性能
    夏道宏,陈金射,蔡婷婷,朱丽君,江胜娟,段尊斌,杨令彬
    2019, 35(1):  40-48.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.006
    摘要 ( 769 )   PDF (1953KB) ( 698 )  
    相关文章 | 计量指标
    采用浸渍还原法制备了一种新型镍氢化物/分子筛(NiH/Hβ)烷烃异构化催化剂,考察了催化剂制备条件及反应条件对其催化正己烷异构化性能的影响。结果发现,当活性组分质量分数为0.5%,反应温度为300 ℃,反应压力为2.0 MPa,氢/油摩尔比为4.0及质量空速为1.0 h-1时,NiH/Hβ催化剂催化正己烷异构化活性最优,正己烷的转化率为83.0%,异构烷烃的选择性与收率分别达到78.6%、65.2%。根据实验结果,提出了NiH/Hβ催化剂催化正己烷异构化反应机理,证明NiH金属活性中心具有良好的加氢/脱氢功能。
    t-ZrO2/SAPO-34质量比对t-ZrO2/SAPO-34复合催化剂物化性质及其甲醇制烯烃催化性能的影响
    王乐,李小涛,曹建新,刘飞
    2019, 35(1):  49-58.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.007
    摘要 ( 671 )   PDF (2351KB) ( 514 )  
    相关文章 | 计量指标
    采用介孔t-ZrO2对微孔SAPO-34分子筛进行复合改性,利用水热包覆技术制备了t-ZrO2/SAPO-34复合催化剂,研究了t-ZrO2与SAPO-34质量比对复合催化剂物化性质和MTO催化性能的影响。采用XRD、FT-IR、SEM、NH3-TPD和BET等手段对不同复合催化剂的晶相组成、骨架结构、微观形貌、表面酸性及孔结构进行分析表征。结果表明,质量比对t-ZrO2/SAPO-34复合催化剂的物化性质和催化性能影响较大。过高或过低t-ZrO2:SAPO-34质量比制得复合催化剂中SAPO-34分子筛结晶度和骨架结构特征均有所减弱,分别呈现以介孔为主和以微孔为主的孔结构特征;当质量比为1:1时,制得复合催化剂形成了包覆相结构和微-介孔层级结构(微孔比表面积112.91 m2·g-1,介孔比表面积176.02 m2·g-1,总比表面积为288.93 m2·g-1,总孔容0.19 cm3·g-1),总酸量较大(0.344 mmol/g);在常压、反应温度380 ℃、N2流速20 mL·min-1、进料空速2 h-1MTO反应条件下,复合催化剂表现出优越催化性能、稳定性及反应寿命,甲醇转化率和低碳烯烃选择性分别达100%和90.54%,催化寿命达1130 min,与单一SAPO-34分子筛相比,催化寿命延长了768 min。
    Bi2O3/Bi2WO6异质结光催化剂的制备及其活性
    陈曦,王永强,刘敏敏,韩丰磊,王敏
    2019, 35(1):  59-65.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.008
    摘要 ( 692 )   PDF (2535KB) ( 561 )  
    相关文章 | 计量指标
    采用一步水热法,制备了具有高效光催化活性的Bi2O3/Bi2WO6异质结催化剂。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和N2物理吸附(BET)等技术对催化剂样品进行表征,分析了不同Bi2O3负载量Bi2O3/Bi2WO6催化剂样品的催化活性并进行了光催化机理探究。结果表明:Bi2O3/Bi2WO6具有典型的异质结构,Bi2O3负载于Bi2WO6片层结构的表面,两者紧密结合并且没有破坏彼此的物相结构;相比于单体Bi2WO6,Bi2O3/Bi2WO6能有效促进光生电子和空穴的分离,其禁带宽度仅为2.47 eV,具有良好的可见光吸收性能。模拟太阳光活性考察,2 h内Bi2O3摩尔分数10%的Bi2O3/Bi2WO6对10 mg/L罗丹明B溶液光降解效率可高达91.1%。
    卧轮式FCC催化剂分级机的分级性能研究
    杨凌,孙占朋,杨晓楠,孙国刚,周岩
    2019, 35(1):  66-72.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.009
    摘要 ( 653 )   PDF (1480KB) ( 480 )  
    相关文章 | 计量指标
    针对流化催化裂化(FCC)催化剂生产中的细粉分级问题,设计了一种卧轮式气流分级机,系统研究了主、二次风量和分级轮转速等操作参数对其分级性能的影响,并依据流体力学理论计算了各实验条件下的分级粒径。结果表明:该卧轮式分级机能够获得较好的FCC催化剂分级效果,其牛顿分级效率可达到82.4%,分级精度指数可达1.54;理论计算的切割粒径与实验测量值吻合较好,最大相对误差不超过4%。研究结果可为该卧轮式分级机的设计与应用提供基础数据支持。
    催化裂化提升管反应器出口快分构件优化
    武志俊,李强,王振波,徐嘉伟,李安俊,金有海
    2019, 35(1):  73-82.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.010
    摘要 ( 623 )   PDF (2554KB) ( 523 )  
    相关文章 | 计量指标
    针对京博石化一套FCC装置内粗旋结构,提出了一种内置导流板的粗旋结构,并采用Fluent软件对优化模型内气相流场、颗粒运行轨迹及分离效率进行数值研究,并与现场粗旋进行了对比。模拟结果表明:优化模型内切向速度呈驼峰分布;轴向速度呈马鞍形分布;压力分布呈轴对称分布,其沿轴向基本不变,而是随着半径的减小而降低。与现场模型相比,优化模型的切向速度、轴向速度都有所提高,有利于气固的分离;压降有所降低,提高了旋风分离器的性能;分离效率主要是对粒径范围5~20 μm的颗粒提高较大。此外,随着入口速度的增大,其分离效率增大的同时压降也增大,因此需综合考虑。
    变径组合提升管内压力脉动及其流型转变特性
    谢金朋,吴广恒,王德武,刘燕,张少峰
    2019, 35(1):  83-90.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.011
    摘要 ( 590 )   PDF (1161KB) ( 457 )  
    相关文章 | 计量指标
    采用变径组合提升管冷模实验装置,在固/气比(Gs/(ρg·Ug))为0~37.60,通过实验对变径组合提升管内的压力脉动信号及其流型转变特性进行了研究。结果表明,随着固/气比(Gs/(ρg·Ug)的增加,变径组合提升管内依次出现气力输送(Gs/(ρg·Ug)为0~15.00)、快速流态化(Gs/(ρg·Ug)为15.00~27.00)、高密度循环流态化(Gs/(ρg·Ug)为2700~3760)3种流型。变径组合提升管内压力脉动主要由两部分组成:一部分是由于进料波动产生的全局性压力脉动,主频在0.30 Hz左右;另一部分是由于局部气流扰动,气-固相互作用以及颗粒(团)和颗粒(团)之间的相互作用引起的局部压力脉动。气力输送流型下,局部压力脉动的频率主要集中在D5频段(1.56~3.13 Hz),主要由局部气流扰动引起;快速流态化流型下,局部压力脉动的频率主要集中在D4频段(3.13~6.25 Hz),主要由局部气体与颗粒(团)间的作用引起;高密度循环流态化流型下,局部压力脉动的频率主要集中在D5频段,主要由局部颗粒(团)与颗粒(团)间的作用引起。
    表面活性剂与油-水界面的介观模拟研究
    侯研博,任强
    2019, 35(1):  91-98.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.012
    摘要 ( 752 )   PDF (8004KB) ( 633 )  
    相关文章 | 计量指标
    用介观模拟方法对2种类型的表面活性剂分子在油-水界面的分布形态进行了模拟。结果表明:与单链型表面活性剂相比,低聚型表面活性剂分子由于其空间结构上的分散性,导致与其通过化学键相连的部分极性基团进入油分子内部,在油-水界面处相对更靠近油相,使得低聚型表面活性剂分子在油-水界面处极性基团的排列没有单链型表面活性剂那样有序;低聚型表面活性剂存在时,油-水界面的接触面积相对较大,而表面活性剂在油-水中的分布相对比较均匀;相比单链型表面活性剂分子,低聚型表面活性剂分子可以更好地降低油-水界面的界面张力。
    三组分气体超声速凝结过程数值模拟与实验研究
    曹学文,边江,靳学堂,尹鹏博,杨文
    2019, 35(1):  99-110.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.013
    摘要 ( 713 )   PDF (3536KB) ( 543 )  
    相关文章 | 计量指标
    结合液滴成核与生长模型,以及气、液流动控制方程建立了超声速凝结流动数学模型,对空气+水+乙醇三组分(双可凝)气体超声速流动条件下凝结特性进行了数值计算,研究了三组分气体超声速凝结特性影响因素,通过与空气+水双组分(单可凝)气体对比,分析了第二种可凝组分对凝结成核的影响,并开展了实验验证与对比分析。结果表明:随着三组分气体中乙醇含量的升高,Laval喷管内成核率、液滴数均增大,但成核区收窄,液滴生长区向前移动;在入口可凝气体为饱和状态下,升高入口温度与压力均能促进凝结的发生,使Wilson点向喉部移动,进而提高出口气体湿度;与双组分气体相比,三组分气体发生凝结的Wilson点更靠近喉部,出口湿度更大,说明三组分气体发生凝结时,两种可凝气体的凝结过程是相互促进的;Laval喷管沿程压力及Wilson点测试结果与数值计算结果吻合较好,说明所建立的数学模型具有较高的准确性。
    高压空冷器入口管束内流动参数分布特性的数值模拟
    偶国富,徐晓峰,吕文超,金浩哲,张林
    2019, 35(1):  111-118.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.014
    摘要 ( 681 )   PDF (2821KB) ( 518 )  
    相关文章 | 计量指标
    为揭示腐蚀性介质输送导致的高压空冷器入口管束的流动腐蚀失效机理,准确预测管束的高风险位置,提出了以传质系数和剪切应力作为空冷器入口管束流动腐蚀的关键表征参数。采用Mixture模型和SST k-ω湍流模型对空冷器入口管束段进行数值模拟,获得了入口管束内传质系数和剪切应力的分布特性。结果表明:空冷器入口配管存在偏流现象,引起管束内流动参数左右不对称。其中,传质系数与剪切应力的最大值重合位置位于a管排位号为a13-a14、a34-a35管束的R1区域(即Z为11.5~26.4 mm),为流动腐蚀失效的高风险区域。对比失效案例可知,传质系数、剪切应力分布的最大区域与管束腐蚀泄漏失效的区域基本一致,验证了表征参数和预测方法的准确性。研究成果有望为高压空冷器的耐流动腐蚀优化设计和在役风险检验提供理论支撑。
    电场对乳化废油双场耦合分离影响的数值分析
    龚海峰,余保,戴飞,张贤明,彭烨,王黎明
    2019, 35(1):  119-127.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.015
    摘要 ( 693 )   PDF (2899KB) ( 446 )  
    相关文章 | 计量指标
    由于单一工艺手段难以有效地完成高含水废油的破乳脱水处理,以脱水型水力旋流器为单元本体,嵌入高压电极,可高效实现废油乳化液的高压电场和旋流离心场耦合破乳脱水处理。通过建立双场耦合分离数值分析模型,结合流体控制方程,借助用户自定义函数法,计算分析了电场条件对旋流离心场中油-水混合液速度场分布及分离效率的影响。数值结果表明,高压电场嵌入脱水型水力旋流器对双场耦合单元内部流场分布影响较小,其中切向速度有较小增加,有利于乳化液的油水分离,而轴向速度无明显变化;然而,高压电场对油-水分离效率有明显地促进作用,溢流口脱水率及底流口脱油率分别提高了12.45%和22.20%。废油乳化液双场耦合破乳脱水处理要优于单一场处理方法。
    N2和CO2气氛下辽河稠油热解过程及产物性质
    何勇,陈建标,户昶昊,郎雪梅,宫宇宁,王燕鸿,樊栓狮
    2019, 35(1):  128-135.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.016
    摘要 ( 579 )   PDF (961KB) ( 477 )  
    相关文章 | 计量指标
    利用热重分析仪(TGA)和固定床反应器对辽河Q块稠油在N2和CO2气氛下的热解过程及产物性质进行了研究。TGA实验结果表明,2种气氛下的稠油热解过程均可划分为轻组分与水分挥发、组分较弱化学键断裂和重组分裂解产油成焦3个阶段,热解曲线总体变化趋势类似。固定床反应器热解实验结果表明,随温度升高,2种气氛下的液体产物产率均升高,热解气和残余物产率均降低,CO2气氛下650 ℃液体产物最大产率为61.53%。不同温度下热解所得液体产物和稠油的红外谱图显示,随热解温度升高,甲基含量增多、亚甲基含量减少。对液体产物的氧化过程进行TGA分析发现,随热解温度升高,其失重曲线向高温区明显偏移且失重程度减弱,CO2热解所得液体产物的氧化失重比N2快。
    介孔碳及其铁改性材料吸附水中对硝基苯酚
    李佳蔓,戴业欣,李雨薇,刘芳,赵朝成,王永强
    2019, 35(1):  136-145.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.017
    摘要 ( 720 )   PDF (3726KB) ( 539 )  
    相关文章 | 计量指标
    采用水热合成法以F127为模板剂制备介孔碳材料(MC),一步合成法引入Fe(NO 3 ) 3 •9H2O得到铁改性介孔碳材料(Fe/MC-x,x为合成原料中铁源与间苯二酚的摩尔比,x=0.5、1、1.5),对改性前后的材料进行TEM、N2吸-脱附、XRD及FI-TR表征,通过考察吸附剂量、吸附等温线、吸附动力学对其吸附水中对硝基苯酚(p-NP)进行了研究。结果表明,所得MC和Fe/MC-x的孔径分布集中于3~4 nm,比表面积分别为643.6、635.6、636.0和587.2m2/g。实验条件下,Fe/MC-x的吸附性能优于MC,其中Fe/MC-1.0有最大吸附量220.35 mg/g,对应去除率为92.33%;平衡吸附量均与初始浓度呈正相关,与吸附剂投加量呈负相关,高温不利于吸附,P-NP在MC和MC-x上的吸附行为符合Freundlich模型;改性行为加快了吸附速率,吸附过程符合准二级动力学模型,主要为化学吸附控制吸附速率。
    研究报道
    斜管内FCC催化剂流态与阀门开度关系的实验研究
    王创博,石睿捷,马玲,王乃嘉,严超宇,魏耀东
    2019, 35(1):  146-152.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.018
    摘要 ( 700 )   PDF (2151KB) ( 455 )  
    相关文章 | 计量指标
    在倾角45°、直径150 mm的斜管实验装置上,以FCC催化剂为颗粒物料,研究了颗粒输送流态与阀门开度之间的变化关系。实验中通过改变斜管上的蝶阀开度,观测斜管内颗粒输送过程的流态,并对颗粒质量流率进行实时测量,以此分析蝶阀开度变化对斜管内颗粒质量流率的调控规律。结果表明,蝶阀的开度范围(0~8)可以划分为1个可控制区和2个非可控制区。当开度处于3~7之间时,蝶阀处于可控制区,斜管内流态为波动流和分层流,可以对颗粒质量流率进行有效的调节;当开度小于3或者大于7时,处于非可控制区,斜管内流态分别为蠕动流和满管流化流,不能进行颗粒质量流率的调节。此外,在蝶阀不同开度下,颗粒质量流率存在着波动变化,差异较大。流态为波动流时,颗粒质量流率的波动最为剧烈。实验结果提高了对蝶阀调控机制的认识,为工业循环流化装置中输送斜管及阀门的调控操作提供一定的参考。
    钴源对Co/SBA-15催化乙醇水蒸气重整反应的影响
    韩筝,蔺丹丹,安霞,谢鲜梅
    2019, 35(1):  153-159.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.019
    摘要 ( 706 )   PDF (1055KB) ( 484 )  
    相关文章 | 计量指标
    以介孔分子筛SBA-15为载体,分别以硝酸钴、乙酸钴、硫酸钴和氯化钴为钴源,采用浸渍法合成了4种催化剂。采用XRD、N2物理吸附脱附等技术对催化剂的物相和结构进行表征,并研究了其在乙醇水蒸气重整反应中的催化特性。结果表明,以醋酸钴为钴源制备的催化剂经过焙烧后有C生成,以硫酸钴为钴源制备的催化剂经焙烧后很难生成钴的氧化物且较难还原,这都对催化剂的活性产生了一定的影响。另外,在反应温度为550 ℃、水醇体积比为10∶1的条件下对比发现,以硝酸钴为钴源制备的催化剂的催化效果最好,氢气选择性可达68.4%,乙醇转化率可达93.49%。
    介孔g-C3N4的制备及其对航空煤油的吸附脱硫性能
    张月月,梁元伟,黄现礼,周宁,何建平
    2019, 35(1):  160-165.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.020
    摘要 ( 624 )   PDF (2182KB) ( 458 )  
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    采用硬模板法制备了介孔类石墨相氮化碳(g-C3N4),在500、550、600 ℃下焙烧分别得到CN-500、CN-550、CN-600。采用XRD、TEM、FT-IR、FPD和N2吸脱附等分析手段对制备的介孔材料进行表征,考察了其对航空煤油(航煤)吸附脱硫的性能。结果表明:该介孔材料对噻吩有较好的吸附能力,550 ℃煅烧的样品 CN-550 吸附容量最大,为24 mgS)/g;其对真实航煤的脱硫吸附容量可达10.46 mgS)/g。g-C3N4介孔材料在用NaOH消除抗氧化剂后的航煤中对硫的吸附容量提升约50%。由于分子尺寸及位阻效应等影响,介孔g-C3N4对噻吩的吸附容量远大于对苯并噻吩吸附的吸附容量,对苯并噻吩及其衍生物的吸附能力较低是介孔g-C3N4对航煤脱硫性能下降的主要原因。
    改进的无溶剂法制备FeAPO-11分子筛及其催化性能
    赵新红,郝志鑫,张晓晓,段维婷,王清鹏
    2019, 35(1):  166-175.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.021
    摘要 ( 568 )   PDF (3547KB) ( 464 )  
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    在文献中所报道AEL型分子筛无溶剂合成法的基础上,引入低温预处理、机械化学预处理、晶种和双氧水等合成变量进行具有特定形貌或孔结构的高结晶度的FeAPO-11分子筛的合成,并将制备的分子筛作为催化剂应用于苯酚的羟基化反应中。采用 XRD、SEM、氮气物理吸脱附以及紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等手段对FeAPO-11分子筛进行表征,深入探讨了催化剂上铁元素含量、铁物种分布和比表面积等因素对苯酚羟基化反应的影响。结果表明,低温预处理和双氧水的引入能显著提高FeAPO-11分子筛的结晶度,在特定条件下能制备出具有规则纳米晶聚集体形貌的FeAPO-11分子筛。催化结果表明,苯酚羟基化反应的诱导期长短主要取决于FeAPO-11催化剂中非骨架铁形式的多核铁的含量。在被考察的5个催化剂中,FeAPO-11-LHSB由于具有规则的纳米晶聚集体形貌、高的外表面积及骨架铁含量,在苯酚羟基化反应中展示出最优的性能,其苯二酚的产率和选择性分别为33.6%和67.6%。
    C9石油树脂对高黏度改性沥青性能的影响
    聂鑫垚,姚鸿儒,李政,周晓龙,李承烈
    2019, 35(1):  176-182.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.022
    摘要 ( 598 )   PDF (1443KB) ( 495 )  
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    采用4种具有不同软化点和H/C原子比的C9石油树脂(PR)与芳烃油作为相容剂,SBS作为改性剂,制备高黏度改性沥青(HVA)。固定SBS的含量、相容剂(芳烃油和石油树脂)的总含量,考察相容剂中油和树脂的比例变化对高黏度改性沥青性质的影响,并研究了C9石油树脂的性质对高黏度改性沥青的影响。结果表明:相容剂中C9石油树脂质量分数超过6%时,高黏度改性沥青的低温性能较差;软化点高的C9石油树脂更有利于提高改性沥青的60 ℃零剪切黏度,降低针入度;H/C原子比高的C9石油树脂与SBS之间具有更好的相容性,可以增强SBS形成的网状结构,从而增强沥青的路用性能;当软化点和H/C原子比高的3、4号树脂(PR3、PR4)的质量分数为4%时制备出的高黏度改性沥青的性能更佳。
    综述
    赤泥在催化工业领域中的应用
    胡忠攀,张凌峰,袁忠勇
    2019, 35(1):  183-195.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.023
    摘要 ( 680 )   PDF (2186KB) ( 687 )  
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    赤泥是炼铝工业中产生的固体废渣,含有大量的碱金属和过渡金属,具有强碱性和放射性,对自然环境有很大危害。对赤泥进行处理和合理利用是目前氧化铝工业面临的巨大挑战,也是研究的热点。将赤泥应用到催化工业体系不仅能解决赤泥的污染问题,同时还能降低催化剂的制备成本。赤泥中含有大量的金属氧化物(Al2O3、Fe2O3、TiO2等),且具有较高的比表面积、抗烧结能力、抗中毒性以及低廉的价格,可以作为催化剂和催化剂载体应用到多种非均相催化反应体系,如:废水净化、废气净化、催化裂解、催化加氢、生物燃料合成、催化脱氯脱硫等。详细讨论了赤泥在催化剂和催化剂载体中的应用,并对赤泥催化剂体系的发展方向进行了展望。
    油酯加氢脱氧反应机理研究进展
    苗彩霞,周桂林,焦昭杰,张贤明
    2019, 35(1):  196-206.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.024
    摘要 ( 637 )   PDF (1864KB) ( 732 )  
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    采用可再生资源(如植物油、动物油和废弃油脂等)制备生物柴油是有效解决能源供给问题和化石燃料引发的环境问题的有效途径之一。综述了油脂加氢脱氧(HDO)制得的生物柴油具有的优点及涉及的反应,并详细叙述了催化反应机理。重点介绍了贵金属催化剂(如Rh、Pt、Pd和Ru)和过渡金属Mo和Ni催化剂用于油脂HDO的反应机理,阐述了催化剂中金属种类、载体性质和助剂等对油脂催化HDO反应机理的影响,并对其未来的发展进行了展望。通过对催化剂HDO反应机理的深刻理解,以及对活性组分的优化与组合,能有效调控相应催化剂的HDO反应性能,为生物柴油工业化生产奠定了良好的理论基础。
    聚甲氧基二甲醚合成反应机理及动力学研究进展
    颜曦明,王宝宇,晁会霞
    2019, 35(1):  207-216.  doi:10.3969/j.issn.1001-8719.2019.01.025
    摘要 ( 597 )   PDF (1012KB) ( 558 )  
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    适宜聚合度的聚甲氧基二甲醚(PODEn)是一种绿色环保的新型柴油添加剂,其物化性质与柴油相近,可提高柴油十六烷值和润滑性能,并有效减少尾气中颗粒物排放。不同反应原料下动力学模型的建立及反应机理的探究是PODEn合成过程中的重点和难点。本文对PODEn合成反应机理及动力学研究近况展开综述,并对其未来发展方向提出展望。