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    1. 非贵金属单原子催化剂的研究进展
    吴耿煌,黄凰,荣峻峰,达志坚
    石油学报(石油加工)    2018, 34 (4): 639-650.   DOI: 10.3969.j.issn.1001-8719.2018.04.001
    摘要894)      PDF(pc) (4551KB)(2453)   
    单原子催化剂最大限度地提高金属利用率,提升催化剂的性能,并促进对多相催化的过程与机理的认识向原子级别层面深入。近年来非贵金属单原子催化剂发展迅猛,在某些特定反应中已达到媲美甚至超越贵金属催化的性能,为贵金属催化剂的替代提供了新的可能,表现出了极大的应用前景。综述了近年来非贵金属单原子催化剂的制备、表征方法及其在电催化、加氢及脱氢反应、液相氧化反应、光催化还原CO2等领域的应用研究进展,同时展望了非金属单原子催化剂的发展趋势。
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    2. 丙烷脱氢制丙烯催化剂研究的进展
    张凌峰 刘亚录 胡忠攀 杨玉旺 于海斌 袁忠勇
    石油学报(石油加工)    2015, 31 (2): 400-417.   DOI: 10.3969/j.issn.1001-8719.2015.02.019
    摘要3150)      PDF(pc) (1628KB)(3943)   
    丙烯是化工行业重要的基础原料,受丙烯下游产品的拉动,国内外对丙烯的需求量逐年递增。丙烯主要来源于石油的催化裂解,但石油资源的日益匮乏无法满足全球对丙烯的需求,因此研究丙烷脱氢制丙烯工艺具有重大的实际意义。笔者综述了丙烷通过直接脱氢、氧气或二氧化碳氧化脱氢等方法制丙烯的反应热力学、反应机理及常用催化剂体系,论述了各种催化剂的作用机制、催化剂表面的活性物种和性质,评价了它们的丙烷脱氢反应性能,并展望了丙烷脱氢制丙烯的发展方向。
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    3. 渣油加工技术现状及发展趋势分析
    钟英竹 靳爱民
    石油学报(石油加工)    2015, 31 (2): 436-443.   DOI: 10.3969/j.issn.1001-8719.2015.02.022
    摘要3221)      PDF(pc) (1260KB)(3549)   
    目前,世界范围内增产的石油将主要是重质原油及重质合成油,炼油企业正面临着原料重质化和劣质化、产品轻质化和清洁化、炼制过程清洁化和低碳化的压力,需要尽快提升重油转化加工水平,提升重油轻质化的转化效率。以脱碳、加氢两种石油炼制技术路线为核心,分析了减黏裂化、溶剂脱沥青、延迟焦化、渣油催化裂化、渣油加氢等各种技术的现状及技术进展,并评价了影响渣油加工工艺选择的技术经济因素。延迟焦化技术将依然是渣油加工的主要技术手段之一,但是其经济性和环境表现略差;沸腾床、浆态床加氢技术将在渣油加工技术中承担越来越重要的角色,但在原料适应性和转化深度、催化剂寿命和消耗等方面还有待进一步提高;渣油加工组合工艺因能充分发挥各种渣油加工技术的组合优势,在实际生产中应优先加以考虑。
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    4. 晶种导向合成不同厚度Zn-ZSM-5用于甲醇制芳烃反应
    赵英龙, 刘民, 李俊杰, 张甜甜, 郭新闻
    石油学报(石油加工)    2021, 37 (2): 269-280.   DOI: 10.3969/j.issn.1001-8719.2021.02.004
    摘要175)      PDF(pc) (12909KB)(355)   
    采用乙二胺与硝酸锌络合物作为Zn物种前驱体,通过加入不同b轴厚度的晶种及尿素水热合成了一系列具有不同b轴厚度的Zn-ZSM-5沸石分子筛。X射线衍射(XRD)、Ar物理吸附和扫描电镜(SEM)的结果显示,Zn物种均匀分布在ZSM-5沸石分子筛中;NH3-TPD和红外光谱结果显示Zn的引入对沸石分子筛的酸性有显著影响;并利用X射线衍射能谱(XPS)探究了Zn物种状态的分布。与传统H-ZSM-5相比,所合成的Zn-ZSM-5催化剂在甲醇制芳烃反应中的选择性和稳定性均显著提高。其中,b轴厚度为100 nm的Zn-ZSM-5-100具有最优异的反应性能,在反应温度为430 ℃、常压且质量空速为3 h-1的条件下,芳烃选择性达到54.4%,催化剂稳定性时间达到156 h。
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    5. 催化裂化(裂解)集总反应动力学模型研究进展
    熊凯 卢春喜
    石油学报(石油加工)    2015, 31 (2): 293-306.   DOI: 10.3969/j.issn.1001-8719.2015.02.010
    摘要3510)      PDF(pc) (880KB)(2449)   
    分别从催化裂化集总反应动力学模型、催化裂解集总反应动力学模型、集总反应流动耦合的催化裂化模型、集总反应催化剂性质耦合的催化裂化模型、催化剂失活模型、建模数据来源、参数估算方法和集总动力学模型的关联模型等方面,系统地介绍了催化裂化(裂解)集总反应动力学模型的研究进展。在分析总结的基础上,针对催化裂化(裂解)集总反应动力学模型研究的后续发展提出了几点建议。
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    6. 钛硅分子筛的合成及其催化氧化反应研究进展
    左轶 刘民 郭新闻
    石油学报(石油加工)    2015, 31 (2): 343-359.   DOI: 10.3969/j.issn.1001-8719.2015.02.015
    摘要2934)      PDF(pc) (2532KB)(2950)   
    综述了近几年关于钛硅分子筛的合成方法及催化氧化反应方面的研究进展。钛硅分子筛是一类由四配位钛原子取代分子筛骨架中的硅或铝所形成的杂原子分子筛。孤立的四配位钛原子使分子筛具有优异的催化氧化特性,尤其是与H 2O 2组成的氧化体系,对烃类的低温选择氧化反应具有良好的应用前景。不同孔道结构的钛硅分子筛对于反应物及产物的分子尺寸具有不同的选择性,TS-1、TS-2等微孔分子筛更适合小分子反应(如丙烯环氧化反应),而Ti-SBA-15、Ti-MCM-48等介孔分子筛则对较大分子的反应更有利(如苯乙烯环氧化反应)。
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    7. 石油污染土壤修复技术研究现状与展望
    李佳,曹兴涛,隋红,何林,李鑫钢
    石油学报(石油加工)    2017, 33 (5): 811-833.   DOI: 10.3969/j.issn.1001-8719.2017.05.002
    摘要749)      PDF(pc) (4120KB)(2332)   
    石油污染对生态环境和人类健康具有极大的危害。土壤中的石油污染物主要来源于石油开采、加工、运输、储存过程中的泄漏。目前,国内外土壤污染形势严峻,土壤污染治理工作已经引起公众和科技工作者的高度关注。在此背景下介绍了几种石油污染土壤修复技术,包括物理修复技术、化学修复技术、微生物修复技术和植物修复技术,并分析了这些修复技术的工作原理、适用场合以及研究现状。在此基础上从深化研究石油污染物迁移变化规律、完善改进现有土壤修复工艺、大力开发土壤组合修复技术、致力发展新型土壤修复技术、研制具有自主知识产权的土壤修复成套设备以及建立完善土壤修复评价标准和风险管理体系6个方面对石油污染土壤修复工作进行展望。
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    8. 煤焦油中甲苯不溶物的性质和组成分析
    李冬 刘鑫 孙智慧 李稳宏 马伟
    石油学报(石油加工)    2014, 30 (1): 76-82.   DOI: 10.3969/j.issn.1001-8719.2014.01.012
    摘要2645)      PDF(pc) (2653KB)(1864)   
    利用元素分析、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱、红外光谱等手段对煤焦油中甲苯不溶物(TIM)的组成、结构进行了分析表征。结果表明,97%的甲苯不溶物颗粒粒径在21.06 μm以下,其形状不规则,稳定分布在煤焦油中。该物主要由有机物组成,O含量较高,金属元素中Ca、Na、Mg、Fe含量较高。其有机成分主要是稠环芳烃类物质,无机成分大部分是煤粉、煤灰、碳质和矿物质颗粒等。甲苯不溶物固体表面C、O元素总摩尔分数为91.56%,C主要以碳氢化合物和酚类 、醚类化合物的形式存在,O主要以酚羟基和醚氧键的形式存在。
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    9. 丁烷热裂解反应机理的分子模拟
    郝玉兰 张红梅 张晗伟 李金莲 赵亮
    石油学报(石油加工)    2013, 29 (5): 824-829.   DOI: 10.3969/j.issn.1001-8719.2013.05.013
    摘要3259)      PDF(pc) (1090KB)(2662)   
    应用分子模拟方法研究了正丁烷和异丁烷热裂解的一次反应机理,建立了可能的反应路径,对各个基元反应进行了动力学模拟计算,并推导了各路径生成目的产物的活化能;根据计算结果选出了生成目的产物活化能最小的路径,并比较了正丁烷和异丁烷热裂解的产物分布。结果表明,正丁烷热裂解最容易生成乙烯,产率高于丙烯和丁烯,异丁烷生成异丁烯比生成丙烯容易,与实验得到的裂解规律相符。
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    10. 表面活性剂界面吸附行为的分子动力学模拟
    刘国宇1 ,顾大明1 ,丁伟2 ,于涛2 , 程杰成3
    石油学报(石油加工)    2011, 27 (1): 77-84.   DOI: 10.3969/j.issn.1001-8719.2011.01.013
    摘要3952)      PDF(pc) (2711KB)(3112)   
    采用分子动力学(MD,Molecular dynamics)方法模拟了油、水两相分离过程及表面活性剂十二烷基苯磺酸钠在油-水界面的吸附行为,考察了十二烷基苯磺酸钠分子支化程度、在油-水体系中的浓度和不同油相对油、水两相分离过程的影响及作用。结果表明,对于油-水体系,油、水两相在短时间内可达到分离平衡,形成一个明显的油-水界面;在烷烃-水体系中,以十二烷作为油相时,十二烷基苯磺酸钠在界面处浓度最大,吸附趋势最强;随着体系中十二烷基苯磺酸钠浓度的增大,模拟得到的吸附峰值浓度先增加然后略降,与实验结果相符。研究还提出,表面活性剂的界面接触面积(ASA,accessible surface area)可以作为衡量表面活性剂的油-水界面吸附能力及电解质降低油-水界面张力效果的指标。MD给出的分子水平的微观信息可以为三次采油技术中表面活性剂的筛选及有效应用提供指导。
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    11. 旋风分离器旋风长度的分析计算
    高翠芝,孙国刚,董瑞倩
    石油学报(石油加工)    2012, 28 (1): 94-98.   DOI: 10.3969/j.issn.1001-8719.2012.01.017
    摘要3364)      PDF(pc) (1634KB)(4791)   
    认为当分离器外旋流中损耗的能量(即外旋流向内旋流传递的总能量)与内旋流旋转能量达到平衡,即内外旋流之间能量的传递达到稳定状态时,旋转气流到达旋涡尾端位置。由此,采用分离器内压降定量表征能量的损耗,推导得到旋风长度的计算公式。考察了排气管直径、入口尺寸、排气管插入深度、入口浓度、分离器长度、排尘口直径等因素对旋风长度的影响。将该公式计算结果与实验测量值进行对比,结果表明,该公式能较好地反映各因素对旋风长度的影响趋势,且数值差别较小。该公式通过旋风分离器能量传递的特性推导,具有明确的物理意义,适用性较强。
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    12. 一种石油产品闭口闪点无点火式测定系统
    管亮, 杜冬韬, 杨庭栋, 张云佳, 马腾, 刘君玉
    石油学报(石油加工)    2021, 37 (2): 429-434.   DOI: 10.3969/j.issn.1001-8719.2021.02.023
    摘要164)      PDF(pc) (1948KB)(271)   
    针对传统石油产品闪点测试方法耗时长、操作繁琐、危险系数大的缺点,提出了一种基于差压式微量快速蒸馏技术的石油产品闭口闪点无点火式测试系统。首先,利用该测试系统获取待测样品的蒸汽温度-压力变化曲线,对曲线进行归一化积分计算;其次,利用偏最小二乘法建立校正集样品曲线和标准闪点值之间的多元校正模型;最后,代入未知样品的蒸汽温度压力曲线计算其闭口闪点。选取10种来自不同炼油厂、沸点在20~400 ℃范围内的石油产品,利用留一法进行验证计算,待测样品闭口闪点预测计算值平均绝对误差为0.33 ℃,平均相对误差为3.4%,表明该测试系统可以对石油产品闪点进行有效地预测,与采用GB/T 261标准方法测定的闪点实测值吻合较好。
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    13. 二甲苯异构化的反应化学
    康承琳 龙军 周震寰 吴巍 顾昊辉
    石油学报(石油加工)    2012, 28 (4): 533-537.   DOI: 10.3969/j.issn.1001-8719.2012.04.001
    摘要3361)      PDF(pc) (1196KB)(4042)   
    采用分子模拟计算方法计算了二甲苯的分子轨道、3种二甲苯与H +之间的相互作用,以及二甲苯异构化过程中2种分子内反应机理的能量路径和过渡态。结果表明,苯环骨架异构(简称1,3-迁移)的过渡态路径比甲基在苯环上转移(简称1,2-迁移)路径复杂,且1,3-迁移路径过渡态最高能垒值220.5 kJ/mol远高于1,2-迁移的过渡态最高能垒85.1 kJ/mol。由此推测,甲基在苯环上转移的1,2-迁移为二甲苯分子内异构化反应的主要机理路径。
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    14. 甲醇柴油乳液的拟三相图
    焦纬洲, 刘有智, 上官民, 祁贵生, 冯国琳
    石油学报(石油加工)    2012, 28 (1): 65-68.   DOI: 10.3969/j.issn.1001-8719.2012.01.012
    摘要3587)      PDF(pc) (1250KB)(2911)   
    绘制了柴油、甲醇、乳化剂+助乳化剂的拟三相图,利用拟三相图中相区面积的变化研究 HLB 值、乳化剂和助乳化剂的复配等参数对乳液增溶甲醇量的影响。结果表明,乳化剂的类型、助乳化剂的类型、助乳化剂与乳化剂的质量比和 HLB 值对拟三相图及最大增溶甲醇量有很大影响。当乳化剂由 span80与 tween80复配,其 HLB 值为5.5;助乳化剂由正丁醇、正戊醇和油酸复配,其质量比为3∶4∶3;且助乳化剂与乳化剂的质量比为3∶7时拟三相图乳液区面积最大,增溶甲醇量最高。
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    15. 重质油中杂原子相转移脱除研究进展
    杜恒星, 曹丽霞, 李蕾, 朱书全, 李望良
    石油学报(石油加工)    2021, 37 (2): 458-468.   DOI: 10.3969/j.issn.1001-8719.2021.02.026
    摘要192)      PDF(pc) (1035KB)(258)   
    重质油是非常优质的加氢原料,但是重质油中含有大量的硫、氯、钙等杂原子化合物,在加工过程中会造成催化剂失活、堵塞反应器和设备腐蚀等问题。相转移催化法是一种有效脱除非均相中杂原子的方法,具有操作简便、加快反应速率等特点。综述了相转移脱除重质油中杂原子技术的研究进展,对比了常用相转移催化剂的优、缺点。从化学反应和溶解性等角度,阐述了有机氯化物、有机硫化物、有机钙化物的相转移脱除机理,并分析了相转移催化剂催化活性的影响因素。研究表明,空间位阻小、分子结构对称性好的相转移催化剂具有较高的催化活性,烷基链较长、含有较多羧基、酯基等官能团的相转移催化剂催化性能较好。最后对相转移技术的发展趋势进行了展望,研发性价比高、稳定性好、无二次污染的新型相转移催化剂是未来发展的主要方向。
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    16. 不同烷基链磷酸酯对SAPO-11分子筛物化性质及其催化临氢异构化性能的影响
    肖寒,臧甲忠,宋国良,王帅,张景成,南军,于海斌
    石油学报(石油加工)    2017, 33 (5): 865-872.   DOI: 10.3969/j.issn.1001-8719.2017.05.007
    摘要540)      PDF(pc) (1802KB)(868)   
     在SAPO-11分子筛溶胶体系中引入不同烷基链有机磷酸酯,合成系列SAPO-11分子筛,研究不同烷基链对SAPO-11分子筛物化性质及其催化正辛烷临氢异构化性能的影响。结果表明,与常规合成方法相比,加入烷基有机磷酸酯可以缩小SAPO-11分子筛粒径,提高分子筛的比表面积、孔容与酸量。随着有机磷酸酯烷基链长的增加,SAPO-11分子筛的粒径先减小后增大,而比表面积、孔容和酸量先增大后减小。加入十二烷基有机磷酸酯合成的SAPO-11-D分子筛具有最小的粒径、最大的比表面积、孔容和最高的酸量。正辛烷临氢异构化反应结果表明,Pt/H-SAPO-11-D催化剂比Pt/H-SAPO-11-N具有更优的异构化活性、更高的双甲基异构体选择性及更低的裂解产物选择性。
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    17. 三元复合驱油体系的界面扩张性质与乳化性能和界面张力的关系
    刘宏生
    石油学报(石油加工)    2017, 33 (1): 177-181.   DOI: 10.3969/j.issn.1001-8719.2017.01.025
    摘要707)      PDF(pc) (795KB)(1196)   
    为完善三元复合驱油机理,利用界面扩张流变测量方法,研究了NaOHHABSHPAM三元体系的界面扩张性质,分析了该三元体系界面扩张性质与乳化、界面张力和驱油效率的相关性。结果表明,NaOHHABSHPAM三元体系的界面扩张模量随频率增大而增大,而相角随频率的增大而降低。在高频处,HABSHPAM二元体系的界面扩张模量最大,三元体系的界面扩张模量低于二元体系的,但高于HABS的。HABSHPAM二元体系的相角为负值,HABS的相角最大,三元体系的相角低于NaOHHABS二元体系的,表明三元体系的界面膜弹性最强。NaOHHABSHPAM三元体系的乳化时间、乳化率、乳状液稳定性和界面张力平衡时间与界面扩张模量成正比例关系变化,但油水界面张力、注入压力和驱油效率与界面扩张模量不具相关性。
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    18. 双功能金属纳米晶/水合肼体系催化稠油原位裂解加氢降黏改质
    李彦平,张辉,崔盈贤,李辰宇,李建虎,吴熙
    石油学报(石油加工)    2019, 35 (3): 540-547.   DOI: 10.3969/j.issn.1001-8719.2019.03.015
    摘要315)      PDF(pc) (1869KB)(536)   
    催化裂解加氢技术在高温条件下使稠油大分子催化裂解,并通过加氢提高产物的氢/碳比,从而降低稠油黏度,提高产物轻质化程度。采用液相还原法制备了Ni、Pd及Ni-Pd合金纳米晶催化剂,并采用水合肼(N2H4·H2O)作为供氢剂,对南堡油田稠油进行催化裂解加氢降黏研究。利用永磁旋转搅拌高压釜模拟地层条件,通过正交实验确定了最佳反应条件并利用HSC Chemistry软件分析了供氢剂的热力学性质,在最佳反应条件下进行对比实验。结果表明:金属纳米晶可促进稠油大分子裂解并使供氢剂分解释氢,其中钯纳米晶/水合肼体系对稠油的降黏效果最好。与原油样品相比,改质后油样重质组分质量分数减少8.34百分点,降黏率达到91.3%。根据文献对稠油黏度降低的可能机理进行了简要分析。改质后的稠油黏度显著降低,可为稠油有效开采提高采收率提供理论参考。
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    19. 生物柴油原料及产品降酸方法的研究现状
    陈艳凤 杜泽学 张伟
    石油学报(石油加工)    2014, 30 (2): 371-378.   DOI: 10.3969/j.issn.1001-8719.2014.02.028
    摘要2075)      PDF(pc) (760KB)(2292)   
    酸值不合格是以非食用油脂为原料制备生物柴油技术经常存在的问题,所以降低酸值是控制生物柴油产品质量的研究热点。降酸工艺主要围绕生物柴油高酸值原料反应控制酸值和酸值不合格生物柴油产品经过技术处理获得合格产品。总结了应用酸碱催化法、超临界法、酶催化法和吸附降酸相关技术降低生物柴油酸值的研究成果,分析了它们各自的优点和存在问题,并展望了生物柴油降酸方法的发展。
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    20. 基于TG-FT IR分析的木屑热解机理
    顾晓利 马旭 李丽鲜 程康华 李忠正 肖睿
    石油学报(石油加工)    2013, 29 (1): 174-180.   DOI: 10.3969/j.issn.1001-8719.2013.01.028
    摘要2864)      PDF(pc) (2471KB)(1795)   
    采用热重红外联用(TG-FT IR)方法考察了木屑的热解规律,选择Kissinger和Ozawa 2种算法对木屑热解动力学参数进行估算,并采用固定床实验装置考察了木屑热解反应温度对产物分布的影响。结果表明,在不同升温速率及热解终温为950℃的热解条件下,木屑底物的失重率维持在77%~83%,且热解产物以气相产物为主,包括CO 2、CH 4、CO等;当温度高于200℃时,底物出现明显的热解过程,最高失重率下对应的温度随着升温速率的增加而升高。Kissinger和Ozawa 2种算法得出木屑热解反应活化能E分别为130.14和133.21 kJ/mol,频率因子lnA分别为  26.28和26.47 min -1。木屑热解较理想的热解温度应控制在700℃以上,此时热解产物以CO、CO 2、CH 4、H 2气体为主;随着温度的升高,CO体积分数迅速下降,H 2体积分数迅速上升,CO 2和CH 4的体积分数基本不变。木屑固定床热解实验结果与其TG-FT IR的结果基本一致。
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